摻鈰鈦酸鹽組合礦物固化體的熱壓燒結(jié)及其化學(xué)穩(wěn)定性.pdf

1、以碳酸鈣、天然鋯英石、二氧化鈦、十水草酸鈰為原料，利用Ce模擬四價(jià)錒系核素(Ac4+)，采用固相反應(yīng)法制備了摻鈰鈣鈦鋯石-榍石組合礦物[CaZr1-xCexTi2O7-(1-x)Ca1-2yCeyTiSiO5]，通過反應(yīng)熱壓燒結(jié)工藝在較低溫下制備了高致密的摻鈰鈦酸鹽組合礦物固化體。借助粉末X-射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)/背散射電子像(BSE)、能譜(EDS)等表征手段，研究了鈦酸鹽組合礦物對鈰的固溶、反應(yīng)歷程及摻鈰鈦酸

2、鹽組合礦物固化體的熱壓燒結(jié)工藝。結(jié)果表明:鈰在鈣鈦鋯石-榍石組合礦物中的固溶量為鈣鈦鋯石的Zr位的固溶度為0.3個(gè)結(jié)構(gòu)單元、榍石的Ca位的固溶度為0.2個(gè)結(jié)構(gòu)單元(x=0.3、y=0.2);當(dāng)x=0.3，y=0.05-0.20時(shí)，目標(biāo)產(chǎn)物的主要晶相為2M型鈣鈦鋯石和榍石;制備摻鈰鈣鈦鋯石-榍石組合礦物的過程中，首先生成鈣鈦礦相，再與鋯英石的分解產(chǎn)物生成鈣鈦鋯石相和榍石相，其最低合成溫度為1060℃;熱壓燒結(jié)摻鈰鈦酸鹽組合礦物固化體的較佳

3、工藝為1150℃(30MPa)保溫1-4h，此條件下所得固化體的相對密度達(dá)到99％以上;固化體的主要物相為2M型鈣鈦鋯石、榍石和鈣鈦礦，鈣鈦鋯石∶榍石∶鈣鈦礦=2∶1∶1（摩爾比）;
　　浸出試驗(yàn)是評價(jià)固化體化學(xué)穩(wěn)定性的主要方法之一。本文參照MCC-1靜態(tài)浸出實(shí)驗(yàn)法，以水熱反應(yīng)釜為浸出裝置來模擬深地質(zhì)處置環(huán)境，借助電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP)、電感耦合等離子體發(fā)射光譜-質(zhì)譜儀(ICP-MS)等表征手段，研究了摻鈰鈦酸鹽組合

4、礦物固化體在熱-水-力-化學(xué)(THMC)耦合作用下的浸出性能。結(jié)果表明:摻鈰鈦酸鹽組合礦物固化體具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性，THMC耦合作用對固化體中Ce元素的抗浸出性能的影響不大，其21天后的歸一化浸出率均低于10-5g·m-2·d-1;在pH=7，90℃下，元素Si、Ca、Ti、Ce、Zr的抗浸出性能依次較強(qiáng)，其21天后的歸一化浸出率分別為低于10g·m-2·d-1、1g·m-2·d-1、10-4g·m-2·d-1、10-5g·m-2·d