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文檔簡介
1、隨著全球工業(yè)的不斷發(fā)展,二氧化碳排放量日益增加。這不僅造成了“溫室效應(yīng)”,而且也是對C資源的極大浪費。因此,如何有效利用CO2已成為世界各國關(guān)注的一個重要課題。將CO2催化轉(zhuǎn)化為高附加值的低碳烴類,已經(jīng)成為CO2綜合利用領(lǐng)域的研究熱點。
本文采用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝(EISA)方法,合成了一系列嵌入在介孔碳骨架中的鐵基催化劑Fe@C。在3 MPa壓力、400℃反應(yīng)溫度、空速1800 mL· h-1·g-1(cat)、H2/CO2
2、摩爾比為3的條件下,在固定床反應(yīng)器上考察其對CO2催化加氫反應(yīng)的性能。
1.研究了鐵顆粒對催化反應(yīng)性能的影響。以F127作為模板劑、酚醛樹脂作為碳源、硝酸鐵作為前驅(qū)體,通過改變乙酰丙酮螯合劑的加入量來調(diào)變合成催化劑的顆粒大小。隨著乙酰丙酮加入量的增加(從0克到0.27克),鐵物種顆粒逐漸減小,有利于提高催化活性。當(dāng)加入0.27克乙酰丙酮時,CO2轉(zhuǎn)化率可達(dá)56.4%,C2+選擇性為49.3%。
2.在800℃碳化溫度
3、下考察乙酰丙酮鐵含量對催化性能的影響,當(dāng)加入0.4克乙酰丙酮鐵時,催化劑有較高的活性與C2+的選擇性。隨著催化劑碳化溫度的增加,催化劑的石墨化程度增加,鐵物種顆粒變大,C2+選擇性逐漸下降。在400℃碳化時,CO2轉(zhuǎn)化率可達(dá)52.8%、C2-C4=的選擇性為19.5%、C2+選擇性為56.8%。當(dāng)增加碳化溫度至700℃時,甲烷的選擇性由26.1%增加到38.5%,C2-C4=的選擇性減少到1.1%,C2+選擇性降至48.3%。
4、 3.考察乙酰丙酮鐵、硝酸鐵、氯化鐵為前驅(qū)體制備的催化劑對催化性能的影響。乙酰丙酮鐵合成的催化劑具有最好的催化活性,其次是硝酸鐵合成的催化劑,氯化鐵作前驅(qū)體的催化劑對CO2催化加氫基本沒有活性。
4.合成過程中加入不同的助劑對催化性能進(jìn)行修飾。加入適量的K助劑可調(diào)變氫與碳物種的競爭吸附能力,C2-C4=的選擇性可增加至29.8%; Cu助劑可以有效改善催化劑的還原性能和分散度,C2+選擇性高達(dá)63.3%; Zr、Ce助劑加氫性
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