CaO基催化劑催化甘油與碳酸二甲酯酯交換反應合成甘油碳酸酯研究.pdf

1、甘油（GL）和碳酸二甲酯（DMC）反應合成甘油碳酸酯（GC）過程成功進行的關鍵是催化劑的選用。CaO催化劑具有反應活性高，原料來源廣以及成本低的特點，是比較理想的酯交換反應催化劑。但是CaO在催化GL和DMC酯交換過程中很容易失活。因此，分析其失活機理，尋求其改性方法，以提高其穩(wěn)定性和活性顯得非常重要。
　　本論文首先通過浸漬法制備了一系列KNO3/CaO催化劑，并用于催化GL和DMC合成GC。結果表明KNO3/CaO催化劑的堿強

2、度依賴于KNO3負載量及催化劑煅燒溫度。KNO3/CaO催化活性和穩(wěn)定性與堿強度及堿位點數(shù)有明顯的關系。KNO3負載量為15 wt％，煅燒溫度為700℃的KNO3/CaO(15％,700)催化劑顯示出最好的催化活性及穩(wěn)定性。當DMC/GL摩爾比為3.0、反應溫度70℃、反應時間2 h、新鮮催化劑KNO3/CaO(15％,700)催化下，GL轉化率可達到99.23％。該催化劑在回收循環(huán)利用五次后GL轉化率仍高達94.95％，遠比未改性的C

3、aO催化劑要好。另外，本文還對KNO3/CaO催化劑的失活機理進行了分析，并給出了合理的失活機理。
　　其次，本文還制備了成型催化劑K2O/CaO/Al2O3，并將其用于催化GL和DMC酯交換反應合成GC。結果表明：對于K2O/CaO/Al2O3催化劑，在DMC:GL=3:1，CaO:GL=0.1，反應溫度80℃的條件下，首次反應GL轉化率達到98.54％，反應五次后GL轉化率仍高達90.52％。K2O/CaO/Al2O3(0.1