卟啉化合物的制備及其催化CO2合成環(huán)氧碳酸酯的研究.pdf

1、眾所周知，化石燃料燃燒所產(chǎn)生的二氧化碳是導致溫室效應的主要原因，但其同時也是一種性質穩(wěn)定的C1能源。因此，有效的固定這一地球上來源廣泛、價廉易得的C1能源已經(jīng)變得迫切而有意義。尋找高效、環(huán)保的催化劑在實現(xiàn)溫室氣體二氧化碳被固定的同時合成有用的化工原料也符合當下綠色化學的基本理念，在這一領域最重要的應用就是碳酸丙烯酯的合成。碳酸丙烯酯可作為電解液和非極性質子溶劑被應用于相關領域，其聚合物聚碳酸丙烯酯作為一種有用的聚合物材料，具備穩(wěn)定的物化

2、性質，被廣泛應用于汽車、電子、通信等行業(yè)。
　　目前，針對合成碳酸丙烯酯的研究已經(jīng)取得了較好的進展，但是應用于該體系的催化劑反應條件較為苛刻，催化劑回收困難。為了有效解決這一問題，選擇了金屬卟啉作為催化劑，并使用對二氧化碳有著較好的吸附能力的NaX分子篩作為載體，構建負載型催化劑且進行反應效果評價。
　　首先，本文對金屬卟啉的合成過程在原有的基礎上進行了簡化，合成了不同種類的金屬卟啉催化劑，擴大了產(chǎn)量，縮短了催化劑的制備周期

3、，并使用XRD、UV-vis、FT-IR、BET等方法進行分析表征，證實了催化劑的成功合成。
　　隨后，本文考察了不同的金屬卟啉催化劑與不同的助劑DMAP、PTAT協(xié)同催化二氧化碳與環(huán)氧丙烷環(huán)加成反應的效果，并對反應條件進行了優(yōu)化，得到了制備碳酸丙烯酯的最優(yōu)工藝條件：采用軸向氯取代的金屬鈷卟啉作為催化劑，PTAT作為催化助劑，投料比npo:ncat:nco-cat=900:1:2，PCO2=3MPa，CO2為一次性通入，T=30℃

4、,t=3h，PO的轉化率達到了88.90％，PC的收率達到了86.35%。
　　為了實現(xiàn)催化劑的循環(huán)回收，本文選擇了具有良好的二氧化碳吸附能力的NaX分子篩作為載體制備了一系列負載型金屬卟啉催化劑。我們對負載型催化劑進行催化性能評價以及對反應條件進行了優(yōu)化，得到最優(yōu)工藝條件：采用負載型軸向氯取代的金屬鈷卟啉為催化劑，PTAT為助劑，投料比npo:ncat:nco-cat=900:1:2，PCO2=3MPa，CO2為一次性通入，T=