介孔Pt-沸石的制備及其正己烷臨氫異構(gòu)化性能研究.pdf

1、C4～C7輕質(zhì)烷烴異構(gòu)化是通過異構(gòu)化反應(yīng)將正構(gòu)烴轉(zhuǎn)化為相應(yīng)異構(gòu)烴的過程，該過程是生產(chǎn)高辛烷值汽油最有效的手段之一。具有一維直孔道結(jié)構(gòu)的絲光沸石(Mordenite，MOR)和ZSM-12是目前常用的異構(gòu)化催化劑載體，但另一方面，由于分子不能在其孔道內(nèi)對向通過，停留在孔道內(nèi)的分子會阻礙其它分子進出，造成催化劑利用效率和穩(wěn)定性下降。
　　 在微孔沸石晶體中引入介孔，是改善沸石分子篩傳質(zhì)性能的一種有效方法。本文分別采用酸處理-堿處理結(jié)

2、合和直接堿處理的方法對MOR和ZSM-12兩種沸石分子篩進行后處理，制備具有微孔-介孔復(fù)合結(jié)構(gòu)的沸石分子篩，旨在提高分子篩的傳質(zhì)性能，并將Pt負載到處理后的分子篩載體上，從而得到具有良好異構(gòu)化性能的催化劑。本論文的內(nèi)容主要包括以下兩個部分:
　　 1.以Zeolyst公司生產(chǎn)的MOR(Si/Al=10)為研究對象，首先對樣品進行酸處理以提高其硅鋁比，隨后再進行堿處理，堿處理后的樣品再用低濃度的酸溶液進行洗滌。研究了酸處理和酸-堿

3、結(jié)合處理對絲光沸石結(jié)晶度、孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)、酸性的影響。結(jié)果表明酸-堿結(jié)合處理是在低硅鋁比MOR上引入介孔的有效方法，該方法能夠在不破壞微孔的前提下成功引入介孔，制得的樣品外比表面積高達126m2·g-1，介孔孔徑主要分布在9nm左右，由TEM圖可知晶體上產(chǎn)生了均勻分布的介孔。將處理前后的MOR負載Pt，對催化劑上正己烷吸附性能及催化正己烷臨氫異構(gòu)化反應(yīng)性能進行了研究，結(jié)果表明，酸-堿結(jié)合處理后的MOR為載體制備的催化劑，正己烷吸附量顯著升高

4、，催化活性、對異構(gòu)體選擇性以及催化劑穩(wěn)定性都有明顯提高。
　　 2.以實驗室合成的ZSM-12(Si/Al=60)為研究對象，對其進行堿處理制備介孔ZSM-12。對比考察了三種堿處理方式對ZSM-12樣品性能的影響。a）采用無機堿溶液處理不含模板劑ZSM-12樣品;b）以無機堿。有機堿混合處理不含模板劑ZSM-12樣品;c）無機堿處理含模板劑ZSM-12樣品。采用XRD、N2吸脫附、NH3-TPD等手段表征了處理前后樣品的結(jié)晶度