雙介孔Ti-MCM-41的制備及其催化性能研究.pdf

1、如今，環(huán)境友好催化劑的制備越來越受到人們的青睞，例如鈦硅分子篩催化劑。鈦硅分子篩能夠在溫和的條件下高效的催化過氧化氫參與的環(huán)氧化反應。為了進一步提高鈦硅分子篩的催化性能，考慮到多級孔道的存在有利于擴散作用的加強，嘗試用選擇性脫硅的方法制備具有多級孔結構的鈦硅分子篩。
　　本文設計堿刻蝕后合成和直接堿刻蝕兩條合成路線，通過對MCM-41堿刻蝕處理然后鈦接枝的方法，成功的制備了具有雙介孔結構的Ti-MCM-41。并對樣品進行了XRD,

2、N2-吸附脫附,IR,UV-Vis,TEM,SEM等表征。表征結果顯示，對MCM-41進行脫硅處理可以在原有的介孔(孔徑約3.0nm)分布中引入較大孔徑(8.2nm)的次級孔道，并且孔道之間相互連通。雙介孔Ti-MCM-41催化劑表現出一系列優(yōu)異的催化性能，在環(huán)己烯環(huán)氧化反應中的催化活性明顯高于單一孔徑的Ti-MCM-41。特別是在一些大環(huán)烯烴例如環(huán)辛烯、環(huán)十二烯、順，反，反-1,5,9-環(huán)十二烷基三烯的環(huán)氧化反應中，雙介孔Ti-MCM

3、-41催化劑優(yōu)勢更加明顯。究其原因是由于雙介孔Ti-MCM-41中較大孔徑介孔的存在，使得反應物更容易與活性位點結合。
　　在直接堿刻蝕制備中，分別選擇氫氧化鈉(NaOH)、氨水(NH4OH)、四丙基氫氧化銨(TPAOH)作為堿源，對水熱合成的Ti-MCM-41進行刻蝕，并對樣品進行XRD,UV-Vis,IR表征。在環(huán)己烯環(huán)氧化反應中，Ti-MCM-41堿蝕后樣品催化活性都有了一定程度的下降(氨水處理除外)。這是因為直接堿刻蝕不僅