基于適配體和納米材料的光學傳感器用于水體中Ag(Ⅰ)和Hg(Ⅱ)的檢測研究.pdf

1、核酸適配體能與靶標物質(zhì)高特異性、高選擇性地結(jié)合,這些優(yōu)點使得適配體被廣泛的應用于生物傳感器領域。納米材料具有特殊的光、電、磁等性能,將納米技術(shù)與適配體的結(jié)合,實現(xiàn)了對靶標物質(zhì)的高靈敏、高選擇性地檢測。因此,構(gòu)建基于納米技術(shù)與適配體結(jié)合的生物傳感器有著廣泛的應用前景。本文建立了基于適配體和納米材料的新型光學生物傳感器,并將其應用于水體中重金屬離子Ag+和Hg2+的分析檢測,主要研究內(nèi)容分為以下兩部分:
　　 第一部分主要研究基于熒

2、光染料標記的適配體對水體中Ag+和半胱氨酸的分析檢測,研究內(nèi)容如下:
　　 1.基于C-Ag+-C堿基對的光誘導電子轉(zhuǎn)移實現(xiàn)對銀離子和半胱氨酸的檢測。實驗中選擇富含胞嘧啶(C)的DNA作為Ag+適配體。隨著Ag+的加入C-C錯配的堿基對形成C-Ag+-C結(jié)構(gòu),FAM-標記的DNA的熒光會被猝滅,并且熒光發(fā)射波長會發(fā)生紅移。Cys與Ag+之間能夠發(fā)生強烈地相互作用,這種相互作用能夠破壞C-Ag+-C結(jié)構(gòu)。因此,隨著Cys的加入,溶

3、液的熒光強度和熒光發(fā)射波長都能得到恢復?；谠撛碓O計了簡單、快速的用于Ag+和Cys檢測的雙輸出熒光傳感器。
　　 2.基于氧化石墨烯構(gòu)建雙輸出熒光DNA邏輯門和檢測銀離子和半胱氨酸(Cys)的傳感器。石墨烯對單鏈DNA的選擇性吸附和對染料標記單鏈DNA的高熒光猝滅性能,Ag+能夠穩(wěn)定C-C錯配的堿基對形成C-Ag+-C結(jié)構(gòu),而Cys能夠打開C-Ag+-C結(jié)構(gòu)。隨著Ag+和Cys的加入熒光強度和熒光發(fā)射波長都在發(fā)生變化,據(jù)此現(xiàn)

4、象設計了用于檢測Ag+和Cys的雙輸出熒光傳感器。同時,成功地提出了一個概念性的Ag+/Cys驅(qū)動的雙輸出熒光DNAINHIBIT邏輯門,并可能將其應用到新一代的分子邏輯門中。
　　 第二部分主要研究基于免標記的適配體對水體中Hg2+的分析檢測,研究內(nèi)容如下:
　　 1.基于吖啶橙和免標記適配體包裹的金納米粒子(AuNPs)構(gòu)建三通道光學信號探針用于水體中Hg2+檢測。實驗利用了AuNPs與單、雙鏈DNA之間不同的相互作

5、用力、帶正電荷的吖啶橙(AO)染料與DNA之間高的親和力、AuNPs對熒光染料能量轉(zhuǎn)移效率的可調(diào)節(jié)性等原理用于傳感器設計。該實驗體系中,選擇富含胸腺嘧啶(T)的單鏈DNA作為Hg2+適配體。當沒有Hg2+時,適配體包裹著AuNPs,可以有效地阻止鹽誘導的團聚。此時,溶液的顏色為粉紅色,共振光散射(RLS)信號較低,AO的熒光被高效猝滅。當Hg2+存在時,單鏈DNA將形成T-Hg2+-T結(jié)構(gòu)。在一定濃度的鹽溶液中,形成的雙鏈DNA對AuN

6、Ps的親和力降低,導致溶液的顏色發(fā)生變化,RLS信號增強,AO的熒光也得到恢復。首次利用了靶標物誘導調(diào)節(jié)免標記適配體包裹的AuNPs與熒光染料的能量轉(zhuǎn)移效率,該方法有助于開發(fā)其他多通道傳感器。
　　 2.基于免標記適配體和Mn2+摻雜ZnS量子點(Mn-ZnSQDs)構(gòu)建室溫磷光(RTP)傳感檢測水體中的Hg2+。L-半胱氨酸(L-Cys)修飾的Mn-ZnSQDs在水溶液中具有很強的RTP。在實驗環(huán)境pH條件下,陽離子表面活性劑