加壓脫除富氧燃燒煙氣酸性污染物的模擬計算及實驗研究.pdf

1、自人類進入工業(yè)化時代以來，對化石能源的依賴造成了大量溫室氣體的排放。也基于此，造成了如溫室效應(yīng)、全球變暖、海平面上升等環(huán)境問題。近年來，針對火力發(fā)電領(lǐng)域，CO2的捕集、壓縮液化及封存技術(shù)的研究逐漸廣泛。其中，富氧燃燒技術(shù)被認為是較有發(fā)展前景的CCS技術(shù)之一。
　　 通常將富氧燃燒技術(shù)分為三個階段:空分制氧、富氧燃燒、加壓純化。所謂加壓純化技術(shù)，即是在加壓液化CO2過程中除盡原氣中的其他雜質(zhì)氣體。傳統(tǒng)技術(shù)運用堿液脫除混合氣體中的酸

2、性污染物，如運用FGD脫硫，SCR脫硝等。盡管傳統(tǒng)煙氣除硫脫硝技術(shù)有較高的脫除效率，但是富氧燃燒煙氣中的大量CO2亦會與堿液反應(yīng)消耗部分吸收液，因此大大提高了其脫除成本。鑒于此，本文嘗試在一定壓力下運用非堿性液體來純化富氧燃燒煙氣中的酸性污染物。
　　 所謂加壓脫除富氧燃燒煙氣中酸性污染物，其具體概念為在有水存在的情況下，通過加壓的方式將富氧燃燒煙氣中的酸性污染物(NOx、SO2)轉(zhuǎn)化為稀硝酸和稀硫酸，從而達到純化富氧燃燒煙氣的

3、目的。
　　 本論文首先構(gòu)建44物種共211步詳細動力學(xué)反應(yīng)機理，并運用動力學(xué)計算軟件Chemkin對富氧燃燒煙氣進行氣相熱力學(xué)模擬。模擬得出，在高壓下NO易與O2反應(yīng)生成NO2，其轉(zhuǎn)化率與反應(yīng)壓力、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間及初始NO濃度相關(guān)。但是SO2在加壓純氣相反應(yīng)中向SO3的轉(zhuǎn)化并不明顯。
　　 為了更好的研究加壓脫除富氧燃燒酸性污染物技術(shù)的機理及脫除效果，本論文搭建加壓機理反應(yīng)實驗臺與常壓機理反應(yīng)實驗臺，以研究合成富氧

4、燃燒煙氣在氣液兩相中的反應(yīng)情況。通過大量氣液兩相實驗得出，NOx-SO2-O2混合氣體在非堿性溶液中有較高的脫除效率。其脫除效率與反應(yīng)壓力、反應(yīng)時間及吸收液PH值相關(guān)。當(dāng)反應(yīng)壓力為10bar，反應(yīng)溫度為293K時，使用300mL去離子水作為酸性氣體的吸收溶液，其NOx與SO2的綜合脫除效率大于95％。其后，通過對混合氣體反應(yīng)的拆分研究，本論文確定主導(dǎo)其機理反應(yīng)的十個反應(yīng)方程。
　　 通過對本課題的研究，將有助于了解酸性污染物在一