Ⅱ-Ⅵ族化合物中原子間的多體相互作用勢(shì)及其在分子動(dòng)力學(xué)模擬中的應(yīng)用.pdf

1、要進(jìn)行計(jì)算機(jī)模擬關(guān)鍵性的一步就是原子間相互作用勢(shì)的選取，原子間的相互作用勢(shì)決定了體系的微觀結(jié)構(gòu)和物理、化學(xué)性質(zhì)，是所有有關(guān)原子水平上的計(jì)算機(jī)模擬的基礎(chǔ)，它不僅決定了計(jì)算機(jī)模擬時(shí)所需的機(jī)時(shí)，而且還將直接影響著模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性。在一定的物理模型的基礎(chǔ)上發(fā)展相應(yīng)的原子間相互作用勢(shì),進(jìn)而研究材料的性質(zhì)和不同狀態(tài)下的行為,已經(jīng)成為材料研究中一種必要的研究手段。原子間的勢(shì)函數(shù)的發(fā)展經(jīng)歷了從對(duì)勢(shì)到多體勢(shì)的過(guò)程，對(duì)勢(shì)認(rèn)為原子之間的相互作用是兩兩之間的作

2、用，與其它原子的位置無(wú)關(guān)，而實(shí)際上，在多原子體系中，一個(gè)原子的位置不同，將影響其它原子間的有效相互作用，所以，多體勢(shì)能更準(zhǔn)確地表示多原子體系勢(shì)函數(shù)。
　　本文在對(duì)CdS，CdSe，CdTe三種閃鋅礦結(jié)構(gòu)的Ⅱ-Ⅵ族化合物進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬，選取了Morse，Stillinger-Weber兩種相互作用勢(shì)進(jìn)行對(duì)比研究，Morse的參數(shù)取的是已有研究的參數(shù)，Stillinger-Weber勢(shì)的參數(shù)是用已有研究的勢(shì)能數(shù)據(jù)模擬得到的，主要研

3、究結(jié)果如下：
　?。?）選取Morse勢(shì)函數(shù)進(jìn)行模擬時(shí)，發(fā)現(xiàn)模擬后晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化，不再是初始的閃鋅礦結(jié)構(gòu)。從而得出Morse勢(shì)不適合用來(lái)描述Ⅱ-Ⅵ族化合物，不能使其結(jié)構(gòu)保持穩(wěn)定。
　　（2）選取Stillinger-Weber勢(shì)對(duì)CdS進(jìn)行模擬時(shí)，發(fā)現(xiàn)其停止標(biāo)度后，能達(dá)到穩(wěn)定，結(jié)構(gòu)也能保持初始的閃鋅礦結(jié)構(gòu)。所以Stillinger-Weber勢(shì)可以用來(lái)描述Ⅱ-Ⅵ化合物，能使其結(jié)構(gòu)保持穩(wěn)定。
　?。?）在不考慮三體部

4、分的影響時(shí)，在停止標(biāo)度后，系統(tǒng)的溫度也會(huì)隨著模擬時(shí)間的增加而升高，因此Stillinger-Weber勢(shì)的三體部分是保持閃鋅礦結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵，這與SW勢(shì)在C、Si、Ge中的應(yīng)用結(jié)果相似，取cos(θ)=-1/3，從三體部分的數(shù)學(xué)形式可以看出，它將強(qiáng)烈地維持中心原子與兩個(gè)近鄰原子之間的夾角穩(wěn)定在109.47°。從而有助于保持金剛石結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。
　　（4）從勢(shì)能隨溫度的變化的曲線可以看出，在發(fā)生相變的時(shí)候，勢(shì)能突然升高，并出現(xiàn)過(guò)熱現(xiàn)象。

5、從三體部分占總勢(shì)能和兩體部分勢(shì)能的絕對(duì)值隨溫度的變化可以看出，在發(fā)生相變的時(shí)候三體部分所占比例也升高，跟勢(shì)能隨溫度變化的趨勢(shì)一樣。三體部分在溫度低時(shí)所占比例較小，這是由于在溫度較低時(shí)，分子運(yùn)動(dòng)不太激烈，原子偏離閃鋅礦結(jié)構(gòu)也不明顯，而三體部分是維持這種結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)，所以三體部分對(duì)勢(shì)能的貢獻(xiàn)也小，當(dāng)溫度升高時(shí)，原子運(yùn)動(dòng)加劇，偏離閃鋅礦結(jié)構(gòu)越多，要維持閃鋅礦結(jié)構(gòu)，三體部分的作用就得增加，所以所占比例增加。當(dāng)發(fā)生相變后，物質(zhì)已由晶體結(jié)構(gòu)邊成了液體