NaY晶種自組裝合成Y-MCM-41復(fù)合材料的制備、表征及催化應(yīng)用.pdf

1、針對(duì)原油變重、變劣和中間餾分油需求不斷增加的現(xiàn)狀,以傳統(tǒng)裂化催化劑Y型分子篩為原料,采用晶種自組裝法,水熱合成出大比表面、高熱穩(wěn)定性和孔結(jié)構(gòu)分布合理的Y/MCM-41復(fù)合分子篩材料,以期實(shí)現(xiàn)重油大分子的高效催化轉(zhuǎn)化。
　　 通過(guò)商業(yè)NaY分子篩預(yù)處理?xiàng)l件、復(fù)合分子篩陳化和晶化各因素的調(diào)控控制分析所得產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和性能。利用X射線衍射(XRD)、低溫N2吸脫附、透射電鏡(TEM)、吡啶吸附紅外(PY-IR)和核磁共振(NMR)等技術(shù)

2、對(duì)復(fù)合分子篩的結(jié)構(gòu)與性能進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,在適宜的合成條件下,通過(guò)NaY晶種自組裝不僅可以合成出比表面較高的Y/MCM-41復(fù)合分子篩,而且所得產(chǎn)物具有較好的熱和水熱穩(wěn)定性。合成體系在各個(gè)階段的堿度及母液中的投料硅鋁比是影響分子篩晶型和結(jié)構(gòu)的主要因素,堿度提高有利于NaY的二次生長(zhǎng),但目的介孔MCM-41難以在高堿度環(huán)境下良好組裝。不同的堿處理溶液也對(duì)產(chǎn)品的復(fù)合結(jié)構(gòu)及硅鋁物種的配位形式有重要影響。比較發(fā)現(xiàn),采用Na2SiO3溶液進(jìn)行

3、處理可以得到以NaY為核、MCM-41為殼的復(fù)合分子篩,而采用NaOH處理得到的多數(shù)為附晶生長(zhǎng)的產(chǎn)物。此外,在一定范圍內(nèi)提高模板劑濃度可以提高NaY的相對(duì)結(jié)晶度。產(chǎn)品中B酸主要來(lái)自Y型分子篩,而采用較高濃度堿處理溶液合成的產(chǎn)品L酸含量更高。
　　 為得到性能優(yōu)化的Y/MCM-41復(fù)合分子篩,在單因素考察的基礎(chǔ)上分別以NaOH和Na2SiO3溶液為堿處理體系進(jìn)行了五因素四水平的正交實(shí)驗(yàn),進(jìn)一步得到最優(yōu)化的合成條件。以VGO為原料油