寬溫MLCC介質(zhì)新材料及其介電性能產(chǎn)生機(jī)制研究.pdf

1、本文以制備滿足EIA-XnR標(biāo)準(zhǔn)的高介電常數(shù)、寬工作溫度范圍的新材料體系為研究線索，采用固相法成功制備了滿足EIA-X8R（-55~150℃，ΔC/C25℃≤±15％）和 EIA-X9R（-55~200℃，ΔC/C25℃≤±15%）標(biāo)準(zhǔn)的BaTiO3-Na0.5Bi0.5TiO3-Nb2O5-Mn2O3/Fe2O3/Co3O4/NiO/In2O3系列新體系材料。從設(shè)計(jì)材料組分的角度出發(fā)，選用了BaTiO3-Na0.5Bi0.5TiO3-

2、Nb2O5(BT-NBT-Nb)體系作為研究的基礎(chǔ)，確保體系中既具有 Core-Shell結(jié)構(gòu)以獲得材料的介電常數(shù)-溫度穩(wěn)定性，又同時具有較高的居里溫度作為拓寬材料工作溫度上限的前提。經(jīng)摻雜Ni元素后，成功制備了符合X8R條件的材料，室溫介電常數(shù)在2060~2350之間，且在整個測試溫區(qū)都保持較低的介電損耗（不超過2.0%）。而將Ni換成其他變價的過渡金屬元素Mn、Fe、Co以及固定價態(tài)的In元素進(jìn)行嘗試，也成功獲得了一系列滿足X8R條

3、件的組分，且室溫介電常數(shù)均保持在2100~2210之間。進(jìn)一步對材料的制備工藝進(jìn)行改進(jìn)，成功將 BT-NBT-Nb-Co體系的工作溫度范圍上限拓寬到200℃，獲得了滿足 X9R條件的樣品。工藝改進(jìn)包括不同預(yù)燒溫度、時間，不同燒結(jié)氣氛、退火氣氛和退火時間，獲得的樣品室溫介電常數(shù)在920~930以及1490~1570之間，介電損耗不超過1.5%。
　　本研究從調(diào)整體系的組分開始，觀察到了受主離子含量變化對BT-NBT-Nb-Mn/Fe

4、/Co/Ni/In體系各方面性能產(chǎn)生的影響都具有一些共同規(guī)律。例如，居里峰位隨受主含量增加向低溫方向偏移、晶界處的導(dǎo)電激活能隨受主含量的增高而降低等等?？紤]引起這些現(xiàn)象的原因是受主離子摻雜引入的氧空位與受主離子缺陷形成了復(fù)合體[MTi″-V(o)]或[2MTi′-V(o)]，因此設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)，采用控制燒結(jié)、退火氣氛以及退火時間的手段，主動控制體系中氧空位的濃度。經(jīng)過對各項(xiàng)性能的表征，表明氧空位對材料結(jié)構(gòu)與性能的作用規(guī)律與通過控制受主濃度對材

5、料性能影響的的規(guī)律相同，從而證實(shí)了氧空位是影響B(tài)T-NBT-Nb-Mn/Fe/Co/Ni/In體系的介電性能、鐵電性能與導(dǎo)電性能的重要因素。采用X射線衍射（XRD）、掃描電子顯微鏡（SEM）、透射電子顯微鏡（TEM）和能譜（EDS）分析對材料的晶體結(jié)構(gòu)與顯微結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，結(jié)合 X射線光電子能譜（XPS）與拉曼光譜（Raman spectrum）對元素價態(tài)與材料的結(jié)構(gòu)局部對稱性的進(jìn)一步分析，證實(shí)了晶粒中Core-Shell結(jié)構(gòu)的存在是材料