二氧化鉿體系電子結(jié)構(gòu)及硅納米線力學(xué)行為的第一性原理研究.pdf

1、本文采用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法,對(duì)二氧化鉿體系的電子結(jié)構(gòu)和硅納米線的力學(xué)行為進(jìn)行了理論研究。主要研究?jī)?nèi)容包括:摻雜釔對(duì)立方相二氧化鉿的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和缺陷性質(zhì)的影響;不同晶相二氧化鉿的低密勒指數(shù)表面體系的表面弛豫、表面磁性、表面能和表面電子結(jié)構(gòu)的研究分析;非晶相二氧化鉿模型的構(gòu)造以及非晶相二氧化鉿-硅界面的原子構(gòu)型和能帶偏移值的計(jì)算;一維硅納米線在拉伸應(yīng)力下的結(jié)構(gòu)演化和斷裂機(jī)制的研究。
　　本論文分為六章。第一章介紹二氧

2、化鉿體系和硅納米線體系在實(shí)驗(yàn)研究、工業(yè)應(yīng)用中的重要性以及采用理論模擬的必要性。第二章具體討論文中計(jì)算模擬方法的理論基礎(chǔ)以及實(shí)現(xiàn)方法。
　　第三章、第四章和第五章都是有關(guān)二氧化鉿體系的模擬、分析和結(jié)果討論。具體地,第三章討論了摻雜釔對(duì)立方相二氧化鉿晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的影響。通過(guò)對(duì)摻雜前后體系能量的比較,發(fā)現(xiàn)摻雜釔能夠使得常溫下并不穩(wěn)定的立方相二氧化鉿得到穩(wěn)定;對(duì)體系中氧空位缺陷的研究表明:未摻雜之前,中性的氧空位結(jié)構(gòu)更容易形成,但是

3、摻雜釔之后,缺陷體系更傾向于失去一個(gè)電子,并且對(duì)摻雜前后缺陷體系的電子結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn),摻雜會(huì)使得原來(lái)存在的雜質(zhì)能級(jí)消失,結(jié)果和實(shí)驗(yàn)上光電子能譜的觀察相吻合,從而從原子層次解釋了摻雜釔對(duì)立方相二氧化鉿結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和缺陷行為的影響。
　　第四章討論了單斜相、四方相和立方相二氧化鉿的低密勒指數(shù)表面的結(jié)構(gòu)弛豫、表面形成能、表面磁性和電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)。結(jié)果表明:表面體系的弛豫能夠不同程度地降低表面能,從而使表面結(jié)構(gòu)得到更好的穩(wěn)定;鉿氧鍵的離子性特征

4、對(duì)于解釋表面正負(fù)離子的不同弛豫方式起著關(guān)鍵的作用。一般來(lái)說(shuō),化學(xué)配比的表面體系具有更低的表面形成能。但是某些非化學(xué)配比的亞穩(wěn)表面結(jié)構(gòu)的形成能與最穩(wěn)定表面的形成能之間的差異不是很大,即在實(shí)驗(yàn)中的某些化學(xué)環(huán)境下,可以觀察到這些體系的存在。通過(guò)自旋極化的計(jì)算,發(fā)現(xiàn)多氧的表面體系,即體系中氧鉿的比例大于二比一的情形,存在著d0鐵磁性,分析表明這是由氧原子2p軌道很強(qiáng)的自旋交換作用和價(jià)帶頂附近很高的氧2p電子的態(tài)密度共同作用的結(jié)果。這在一定程度上

5、解釋了實(shí)驗(yàn)和理論上關(guān)于二氧化鉿體系中d0鐵磁性的爭(zhēng)論。
　　第五章是關(guān)于非晶相二氧化鉿-硅界面的原子構(gòu)型和電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)的研究。首先,我們利用第一性原理分子動(dòng)力學(xué)的方法,在“熔化-淬火”方案下,構(gòu)造得到了非晶相的二氧化鉿結(jié)構(gòu),分析表明:得到的二氧化鉿非晶相的結(jié)構(gòu)特征能夠很好地與實(shí)驗(yàn)的觀察相符合。進(jìn)而,我們研究了非晶二氧化鉿和硅之間界面的原子構(gòu)型和電子結(jié)構(gòu)。結(jié)果發(fā)現(xiàn),體系中的界面態(tài)主要是來(lái)源于界面附近的硅鉿鍵;對(duì)能帶偏移值的計(jì)算顯示,