納米線,納米島和薄膜生長機(jī)理的第一性原理研究.pdf

1、納米尺度下對材料進(jìn)行調(diào)控以獲得新奇的性質(zhì)和功能在過去的幾十年獲得了飛速的發(fā)展。在低維尺度下，量子尺寸效應(yīng)對很多材料的自組裝生長過程以及一系列相關(guān)的電子、光學(xué)、化學(xué)、機(jī)械性質(zhì)有很強(qiáng)的調(diào)控功能。研究低維材料如超薄薄膜、納米線的生長對激光、超導(dǎo)、集成電路等領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用價(jià)值。本文運(yùn)用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法，系統(tǒng)的研究一維金屬納米線、二維超薄薄膜的生長過程，并分析總結(jié)量子尺寸效應(yīng)對材料性質(zhì)的影響。本研究分為三個(gè)部分：
　

2、?、叛芯苛硕喾N金屬納米線包括Au、Ag、Pb、Ir等多種納米線的穩(wěn)定性隨納米線長度和直徑的變化規(guī)律。我們發(fā)現(xiàn)，電子在納米線末端的Friedel振蕩導(dǎo)致納米線的穩(wěn)定性隨著長度有著周期變化的規(guī)律，某些幻數(shù)長度下，納米線具有更好的穩(wěn)定性。研究還發(fā)現(xiàn)，納米線的穩(wěn)定性周期受到直徑的影響，并且一價(jià)金屬和多價(jià)金屬呈現(xiàn)不同的穩(wěn)定性周期變化趨勢。對于一價(jià)金屬Au，隨著納米線直徑的增加，納米線穩(wěn)定性的周期單調(diào)增加，并且在直徑為5.77?的時(shí)，穩(wěn)定性周期收斂

3、到4a0或5a0（a0為納米線生長方向的原子間距）。對于多價(jià)金屬如Pb和Ir，穩(wěn)定性周期隨著直徑的增加單調(diào)遞減，在直徑4.97和11.4?的時(shí)收斂到2a0。上述結(jié)果表明，當(dāng)納米線的直徑增加到10?左右時(shí)，納米線（等效于納米島）的穩(wěn)定性周期迅速收斂到相應(yīng)的薄膜的數(shù)值。我們還發(fā)現(xiàn)，納米線的功函數(shù)隨著其長度增加也會(huì)周期變化，并且和穩(wěn)定性變化的周期一致。我們的研究結(jié)果不僅對實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)的幻數(shù)長度穩(wěn)定的Au和Ir納米線以及幻數(shù)層穩(wěn)定的Pb納米島作出

4、了理論解釋，而且對量子尺寸效應(yīng)如何調(diào)控納米線，納米島和超薄薄膜的穩(wěn)定性做了普適的預(yù)測。
　?、蒲芯苛薋CC(111)和HCP(0001)的Pb和Pb1–xBix合金薄膜中表面能和功函數(shù)的相位關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)，除了此前人們預(yù)測的表面能和功函數(shù)之間π/2的相位差以外，當(dāng)薄膜的厚度較小時(shí)，表面能和功函數(shù)之間還有一個(gè)額外的相位差。這個(gè)額外的相位差隨著厚度變化并且當(dāng)薄膜比較厚的時(shí)候很快消失。我們從自由電子模型出發(fā)對這個(gè)額外的相位差進(jìn)行了理論解

5、釋，發(fā)現(xiàn)這和Pb超薄薄膜獨(dú)特的費(fèi)米面嵌套密切相關(guān)。
　?、窃趯?shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)雖然ZnO和GaN的晶格常數(shù)只存在很小的失配，但是生長ZnO/GaN異質(zhì)結(jié)時(shí)，由于應(yīng)力的作用，ZnO生長過程中容易出現(xiàn)位錯(cuò)。另一方面，雖然Al2O3和GaN存在很大的晶格失配，當(dāng)引入Al2O3間隔層之后，界面狀況會(huì)得到較好的改善。通過密度泛函理論計(jì)算，我們揭示了這種奇特現(xiàn)象的物理機(jī)制。結(jié)果顯示，在ZnO/GaN界面，應(yīng)力會(huì)隨著ZnO的厚度線性增加，并且很快達(dá)到臨