氮摻雜TiO2-甲殼素復(fù)合可見(jiàn)光響應(yīng)光催化劑的制備及應(yīng)用研究.pdf

1、固體石蠟(n=12～36)作為石油煉制過(guò)程中的副產(chǎn)物，是多種高碳烷烴的混合物，性質(zhì)穩(wěn)定、來(lái)源廣、價(jià)格低廉，廣泛應(yīng)用于食品、醫(yī)藥、皮革、包裝紙表面涂層等領(lǐng)域。為了進(jìn)一步深加工制備精細(xì)化學(xué)品，目前主要通過(guò)高溫高壓裂解首先對(duì)其進(jìn)行裂解制取短鏈烷烴，設(shè)備要求及能耗高、裂解產(chǎn)物復(fù)雜。
　　為實(shí)現(xiàn)石蠟制備低碳烷烴及其衍生物工藝綠色化。本文采用光催化技術(shù)對(duì)正十二烷進(jìn)行降解，初步研究固-水-油三相反應(yīng)體系下影響光催化反應(yīng)速率的反應(yīng)條件。選擇甲殼素

2、為載體，溶膠-減壓蒸餾-凝膠法制備得到摻氮可見(jiàn)光催化劑，以甲基橙為待降解物來(lái)檢驗(yàn)催化劑的可見(jiàn)光催化活性，再以正十二烷作為待降解物來(lái)研究光催化降解率及產(chǎn)物，為光催化降解石蠟奠定基礎(chǔ)。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究得出如下結(jié)果:
　　(1)溶膠-減壓蒸餾-凝膠法制備得到TiO2、N-TiO2、TiO2/甲殼素和N-TiO2/甲殼素四種催化劑，并通過(guò)X射線(xiàn)衍射儀、傅里葉紅外光譜儀、固體紫外漫反射儀、新型高分辨場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡、熱重分析儀來(lái)對(duì)其進(jìn)行表征

3、。對(duì)比分析表明:尿素和甲殼素在催化劑的性質(zhì)方面起到很大的作用，甲殼素的分散作用使得N-TiO2/甲殼素催化劑在晶型方面粒徑更小;鍵構(gòu)方面尿素和甲殼素的共同作用使得TiO2中的-TiO2-和Ti-O-Ti鍵被破環(huán)，形成更多的氧空穴;形態(tài)方面，甲殼素為不完全灰化，催化劑呈塊狀結(jié)構(gòu);比表面積的增大提高了催化劑的吸附能力;催化劑的響應(yīng)光譜延長(zhǎng)到可見(jiàn)光區(qū)，能夠利用更寬波長(zhǎng)范圍的光。
　　(2)以甲基橙為待降解物，單因素法研究了催化劑制備過(guò)程

4、中的鈦酸丁酯與甲殼素質(zhì)量比、煅燒溫度、煅燒時(shí)間三個(gè)因素對(duì)催化劑活性的影響。通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)確定了三種因素對(duì)催化劑活性影響大小:煅燒時(shí)間＞Ti/Chitin質(zhì)量比＞煅燒溫度，并得出N-TiO2/甲殼素催化劑的最優(yōu)制備條件:Ti/Chitin質(zhì)量比為8∶2、煅燒溫度為400℃和煅燒時(shí)間為2h。
　　(3)以甲基橙為待降解物，通過(guò)單因素實(shí)驗(yàn)和正交實(shí)驗(yàn)考察了反應(yīng)體系pH、H2O2加入量、空氣流量、催化劑用量對(duì)于光催化反應(yīng)的影響，確定了光催化降

5、解甲基橙的最佳反應(yīng)條件:反應(yīng)體系pH為3、H2O2加入量為5 ml、空氣流量為250 L·h-1、催化劑用量為50 mg。在此最優(yōu)條件下，甲基橙的殘留率η為2％。
　　(4)以正十二烷為待降解物，單因素法分析了空氣流量、H2O2加入量、pH、水的加入量對(duì)光催化降解過(guò)程的影響。通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)考察了H2O2加入量、pH、水的加入量三個(gè)因素對(duì)降解率的影響大小:H2O2加入量＞反應(yīng)體系pH＞水的加入量。并得出各因素的最優(yōu)水平為:反應(yīng)體系pH