低維TiO-,2-基可見光催化劑的合成及應用研究.pdf

1、納米TiO2作為納米材料的一員，由于其具有極大的體積效應、表面效應和顏色效應以及良好的光學特性，故在光、電及催化等方面顯示出特殊性質，作為一種新型材料，其應用領域日益廣泛。尤其在光催化領域，自從1972年Fujishima等首次發(fā)現(xiàn)在單晶TiO2電極上光催化分解水的現(xiàn)象以來，TiO2在光解水、氮氧化合物及有機污染物的降解，殺菌，除臭以及表面自潔等方面得到廣泛研究與應用。此后，各國學者為闡明TiO2光催化的基本過程和提高它的光催化效率而對

2、其進行了詳盡的研究，以TiO2為基礎的多相光催化過程，有望發(fā)展成為直接利用太陽能和空氣中的氧降解有毒有害污染物的綠色催化過程，為人類社會的和諧發(fā)展做出巨大貢獻。本論文旨在研究不同形貌的低維TiO2納米材料在可見光降解水中污染物方面的應用，不僅促進了可見光催化劑制備科學的發(fā)展，而且加深了光催化反應的基礎理論認識。具體研究內容和結果歸納如下：
　　 1.采用水熱法合成了具有可見光響應的B摻雜納米TiO2，其中B以B-O-Ti的結構存

3、在。用于可見光消除飲用水中硝酸根的反應，發(fā)現(xiàn)180℃晶化12 h合成的B含量為2％的樣品具有最好的催化效果(5h轉化率96.7％.N2選擇性88％)。用于可見光降解苯酚的反應，發(fā)現(xiàn)B摻雜量為2％的催化劑具有最好的可見光降解苯酚活性，且當催化劑用量在0.2 g以上時，Sh的降解率均能達到100％。
　　 2.本論文以高溫氮化法合成的N摻雜TiO2為前軀體和高溫氮化鈦酸鹽納米管兩條路線合成了N摻雜TiO2納米管。通過表征可以發(fā)現(xiàn)，兩

4、種方法合成的N摻雜TiO2納米管都具有較強的可見光吸收，N成功的摻雜到納米管中，其中前一種方法合成的納米管以鈦酸鹽結構存在，而后一種方法合成的納米管則是銳鈦型TiO2的結構；催化活性測試表明，后一種方法合成的N摻雜TiO2納米管具有最好的可見光降解甲基橙活性。
　　 3.以溶劑熱法合成的金屬、N共摻雜TiO2為前軀體和高溫氮化金屬摻雜鈦酸鹽納米管兩條路徑分別合成了金屬、N共摻雜TiO2納米管。研究表明，前一種方法合成納米管以鈦酸

5、鹽結構存在，而后一種方法所得樣品則是銳鈦型TiO2結構；兩種方法合成的金屬、N共摻雜納米管均具有明顯的可見光吸收，并具有一定的可見光催化活性。其中，高溫氮化法得到的W、N共摻雜TiO2納米管具有最好的光催化活性，可見光反應3h甲基橙降解率達到100％。
　　 4.首次以鈦酸鹽納米線為前軀體，不同溫度氮化合成了N摻雜TiO2納米線。研究發(fā)現(xiàn)，在合適的溫度下可以實現(xiàn)N摻雜和鈦酸鹽向TiO2晶型轉化的有機結合并能夠同時保持納米線的形貌

6、。鈦酸鹽向TiO2晶型的轉化有利于N的摻雜，可以有效提高N含量，并得到比表面積較大的樣品。摻雜的N以取代N和間隙N兩種狀態(tài)存在，并導致較強的可見光吸收和吸收邊帶紅移。
　　 5.以金屬摻雜納米TiO2為前軀體，合成了金屬摻雜鈦酸鹽納米線，研究表明金屬離子的摻雜并沒有影響樣品的晶型和形貌，得到的樣品具有鈦酸鹽納米線特有的層狀結構，層間距為0.6 nm。金屬摻雜鈦酸鹽納米線在氨氣氣氛中600℃氮化2h合成了金屬、N共摻雜TiO2納米