低維TiO-,2-基可見(jiàn)光催化劑的合成及應(yīng)用研究.pdf

1、納米TiO2作為納米材料的一員，由于其具有極大的體積效應(yīng)、表面效應(yīng)和顏色效應(yīng)以及良好的光學(xué)特性，故在光、電及催化等方面顯示出特殊性質(zhì)，作為一種新型材料，其應(yīng)用領(lǐng)域日益廣泛。尤其在光催化領(lǐng)域，自從1972年Fujishima等首次發(fā)現(xiàn)在單晶TiO2電極上光催化分解水的現(xiàn)象以來(lái)，TiO2在光解水、氮氧化合物及有機(jī)污染物的降解，殺菌，除臭以及表面自潔等方面得到廣泛研究與應(yīng)用。此后，各國(guó)學(xué)者為闡明TiO2光催化的基本過(guò)程和提高它的光催化效率而對(duì)

2、其進(jìn)行了詳盡的研究，以TiO2為基礎(chǔ)的多相光催化過(guò)程，有望發(fā)展成為直接利用太陽(yáng)能和空氣中的氧降解有毒有害污染物的綠色催化過(guò)程，為人類(lèi)社會(huì)的和諧發(fā)展做出巨大貢獻(xiàn)。本論文旨在研究不同形貌的低維TiO2納米材料在可見(jiàn)光降解水中污染物方面的應(yīng)用，不僅促進(jìn)了可見(jiàn)光催化劑制備科學(xué)的發(fā)展，而且加深了光催化反應(yīng)的基礎(chǔ)理論認(rèn)識(shí)。具體研究?jī)?nèi)容和結(jié)果歸納如下：
　　 1.采用水熱法合成了具有可見(jiàn)光響應(yīng)的B摻雜納米TiO2，其中B以B-O-Ti的結(jié)構(gòu)存

3、在。用于可見(jiàn)光消除飲用水中硝酸根的反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)180℃晶化12 h合成的B含量為2％的樣品具有最好的催化效果(5h轉(zhuǎn)化率96.7％.N2選擇性88％)。用于可見(jiàn)光降解苯酚的反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)B摻雜量為2％的催化劑具有最好的可見(jiàn)光降解苯酚活性，且當(dāng)催化劑用量在0.2 g以上時(shí)，Sh的降解率均能達(dá)到100％。
　　 2.本論文以高溫氮化法合成的N摻雜TiO2為前軀體和高溫氮化鈦酸鹽納米管兩條路線合成了N摻雜TiO2納米管。通過(guò)表征可以發(fā)現(xiàn)，兩

4、種方法合成的N摻雜TiO2納米管都具有較強(qiáng)的可見(jiàn)光吸收，N成功的摻雜到納米管中，其中前一種方法合成的納米管以鈦酸鹽結(jié)構(gòu)存在，而后一種方法合成的納米管則是銳鈦型TiO2的結(jié)構(gòu)；催化活性測(cè)試表明，后一種方法合成的N摻雜TiO2納米管具有最好的可見(jiàn)光降解甲基橙活性。
　　 3.以溶劑熱法合成的金屬、N共摻雜TiO2為前軀體和高溫氮化金屬摻雜鈦酸鹽納米管兩條路徑分別合成了金屬、N共摻雜TiO2納米管。研究表明，前一種方法合成納米管以鈦酸

5、鹽結(jié)構(gòu)存在，而后一種方法所得樣品則是銳鈦型TiO2結(jié)構(gòu)；兩種方法合成的金屬、N共摻雜納米管均具有明顯的可見(jiàn)光吸收，并具有一定的可見(jiàn)光催化活性。其中，高溫氮化法得到的W、N共摻雜TiO2納米管具有最好的光催化活性，可見(jiàn)光反應(yīng)3h甲基橙降解率達(dá)到100％。
　　 4.首次以鈦酸鹽納米線為前軀體，不同溫度氮化合成了N摻雜TiO2納米線。研究發(fā)現(xiàn)，在合適的溫度下可以實(shí)現(xiàn)N摻雜和鈦酸鹽向TiO2晶型轉(zhuǎn)化的有機(jī)結(jié)合并能夠同時(shí)保持納米線的形貌

6、。鈦酸鹽向TiO2晶型的轉(zhuǎn)化有利于N的摻雜，可以有效提高N含量，并得到比表面積較大的樣品。摻雜的N以取代N和間隙N兩種狀態(tài)存在，并導(dǎo)致較強(qiáng)的可見(jiàn)光吸收和吸收邊帶紅移。
　　 5.以金屬摻雜納米TiO2為前軀體，合成了金屬摻雜鈦酸鹽納米線，研究表明金屬離子的摻雜并沒(méi)有影響樣品的晶型和形貌，得到的樣品具有鈦酸鹽納米線特有的層狀結(jié)構(gòu)，層間距為0.6 nm。金屬摻雜鈦酸鹽納米線在氨氣氣氛中600℃氮化2h合成了金屬、N共摻雜TiO2納米