混晶TiO-,2-光催化分解水制氫及可見光響應(yīng)光催化劑的研究.pdf

1、利用太陽(yáng)能光催化分解水制氫是從長(zhǎng)遠(yuǎn)角度解決人類當(dāng)前嚴(yán)峻的能源問題和環(huán)境問題的一條重要途徑。TiO2被認(rèn)為是最有希望的光催化材料，但是光催化分解水制氫速率較低，可見光響應(yīng)差的缺點(diǎn)限制了它的大規(guī)模應(yīng)用。本文以提高TiO2光催化水分解制氫催化效率和研制在可見光下具有更高光催化水分解產(chǎn)氫活性的光催化材料為目的，考察了不同體系中影響TiO2產(chǎn)氫速率的因素，混晶比的影響和控制，微生物法摻碳改性TiO2的可見光催化活性，新的可見光制氫材料La2O2(

2、CO3)—基CoO/Ni制備和光催化性能研究，得到以下研究結(jié)果： 1、在分別以Na2S和甲醛為犧牲劑體系下光催化分解水制氫中反應(yīng)溫度對(duì)Pt/TiO2催化劑產(chǎn)氫速率有顯著影響：提高反應(yīng)溫度大大提高產(chǎn)氫速率，其機(jī)理分析表明，提高溫度促進(jìn)了Na2S水解進(jìn)而促進(jìn)了光化學(xué)產(chǎn)氫，而甲醛為犧牲劑時(shí)主要是由于抑制了逆反應(yīng)的進(jìn)行。 2、通過控制焙燒溫度制備不同金紅石含量的混晶TiO2，考察了金紅石含量的影響，并進(jìn)行了機(jī)理分析。為了解決粒徑

3、變化的影響，對(duì)溶膠凝膠法進(jìn)行了改進(jìn)，首次采用TiCl4和鈦酸四正丁酯混合物作前驅(qū)體的方法獲得了粒徑均勻混晶比可控的納米TiO2，對(duì)其光催化分解水制氫活性評(píng)價(jià)后發(fā)現(xiàn)其規(guī)律證實(shí)了提出的機(jī)理。 3、為了獲得高活性可見光響應(yīng)的分解水制氫光催化劑，采用Fe對(duì)TiO2進(jìn)行了摻雜，并對(duì)其特性及其氙燈照射下的光催化活性進(jìn)行了考察。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e提高了TiO2對(duì)可見光的吸收，提高了TiO2可見光分解水制氫活性，摻Fe2(wt)％的TiO2活性最佳

4、，可達(dá)到3.67μ mol/(gcat·h)。 4、首次采用菌粉浸出液改性的方法成功制備了摻C—TiO2，對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征分析，對(duì)其氙燈照射下光催化分解水制氫活性考察。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，C摻雜促進(jìn)了TiO2對(duì)波長(zhǎng)大于400nm的光的吸收，當(dāng)菌液濃度為6.33g/L時(shí)，引入了5.657％(原子比)的C，其可見光下光催化分解水制氫速率可達(dá)10.29μ mol/(gcat．h)。 5、制備了一系列[La2O2(CO2)—基CoO/N