MFI型分子篩膜的制備及其在乙醇水溶液分離過程中的應(yīng)用.pdf

1、MFI型沸石分子篩膜具有規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)及良好的穩(wěn)定性,在膜分離、膜催化、低介電常數(shù)材料、化學(xué)傳感器等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。純硅的silicalite-1膜及鈦硅分子篩膜(TS-1)具有良好的疏水性,可應(yīng)用于滲透汽化分離低濃度的乙醇水溶液。MFI膜的微結(jié)構(gòu)對(duì)其應(yīng)用性能有重要的影響。通過調(diào)控MFI膜的微結(jié)構(gòu)以獲得高性能的MFI膜具有重要的研究意義。
　　本文研究了不同載體上b軸晶種層的二次生長,以制備連續(xù)的b軸silicalite-1

2、及TS-1分子篩膜。研究了b軸晶種層在玻璃,α-Al2O3,殼聚糖修飾的載體及聚乙烯醇修飾的載體上的生長,結(jié)果表明載體表面性質(zhì)對(duì)成膜有重要的影響。在微波加熱的條件下,殼聚糖層能夠促進(jìn)晶種層的生長,在極稀的合成液中經(jīng)過1h的微波生長就能夠在殼聚糖修飾的載體上得到具有亞微米級(jí)厚度的連續(xù)的高度b軸取向的silicalite-1膜。傳統(tǒng)加熱條件下,殼聚糖層抑制silicalite-1晶體的生長,難于獲得高度b軸取向的silicalite-1膜。

3、傳統(tǒng)加熱條件下,b軸silicalite-1晶種層在TS-1合成液中的生長與純硅合成液的生長有很大的不同,晶種層在合成液中的陳化時(shí)間對(duì)TS-1膜的生長起著關(guān)鍵的作用,陳化時(shí)間為12 h時(shí),能夠獲得高度b軸取向的TS-1膜。
　　以隨機(jī)取向的晶種層進(jìn)行二次生長,制備h0h取向的silicalite-1膜。采用三種不同的合成策略進(jìn)行silicalite-1膜的制備。一是在傳統(tǒng)的水熱生長中采用兩步法二次生長工藝,二是采用含氟的合成液,降

4、低合成液的堿度,三是采用微波輔助二次生長法,在很短時(shí)間內(nèi)制備出致密的silicalite-1膜,減少合成液與載體的接觸時(shí)間。經(jīng)EDAX分析,兩步法二次生長對(duì)抑制Al的析出效果最好,但是膜層較厚。采用微波二次生長法制備TS-1膜,調(diào)節(jié)合成液中Ti的含量可以制備具有不同Ti/Si比的TS-1膜。采用多次生長法,可以提高TS-1分子篩膜中的硅鋁比。經(jīng)表征,膜中Ti元素能夠很好的進(jìn)入分子篩的骨架,沒有非骨架鈦的產(chǎn)生。
　　分別采用高溫焙燒