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1、熱電材料是一種可以實(shí)現(xiàn)熱能與電能相互轉(zhuǎn)換的特殊功能材料。熱電界圍繞如何提高熱電材料的熱電優(yōu)值展開了大量研究。方鈷礦熱電材料就是其中一個(gè)研究熱點(diǎn),它被認(rèn)為是一種極具應(yīng)用潛力的中溫?zé)犭姴牧?。然而,熱電材料一旦用于發(fā)電系統(tǒng)中,就不可避免的會(huì)受到熱、力載荷的作用。那么,在熱、力載荷作用下,方鈷礦材料的結(jié)構(gòu)和性能將發(fā)生何種變化,是直接影響其應(yīng)用前景的基礎(chǔ),而當(dāng)前對(duì)方鈷礦材料在這方面的研究還很缺乏。本文圍繞幾種方鈷礦基熱電材料,對(duì)它們?cè)跓?、力載荷作
2、用下結(jié)構(gòu)和性能的變化展開了研究,得到了這些材料結(jié)構(gòu)與性能的演化規(guī)律,為方鈷礦材料的實(shí)際應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
二元方鈷礦材料CoSb3是研究方鈷礦基熱電材料的基礎(chǔ),本文研究了在循環(huán)熱、力作用下CoSb3結(jié)構(gòu)及熱電和力學(xué)性能的變化,得到了其結(jié)構(gòu)和性能演化的規(guī)律。在室溫~500℃~室溫的循環(huán)熱載荷作用下,CoSb3材料中的Sb有揮發(fā),材料的表面形貌發(fā)生了明顯改變,出現(xiàn)了開裂和鼓包,2000次熱循環(huán)后材料密度下降了近5%,但是CoSb
3、3材料的相組成依然保持穩(wěn)定;熱循環(huán)后,材料的電導(dǎo)率有所增加,特別是在300~600 K范圍內(nèi)的變化較為明顯, Seebeck系數(shù)有所下降,功率因子變化并不明顯;由于材料中Sb空位的增加以及材料致密度的減小,材料的熱導(dǎo)率在熱循環(huán)后明顯降低,2000次熱循環(huán)后,熱導(dǎo)率在300 K時(shí)下降了近20%,CoSb3材料最大ZT值和熱循環(huán)前比增加了25%;由于CoSb3材料經(jīng)歷熱循環(huán)后出現(xiàn)了開裂和鼓包,2000次熱循環(huán)后,材料的抗壓強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度均有
4、所下降,但是壓縮模量和彎曲模量的變化并不明顯??偟膩碚f,循環(huán)熱載荷對(duì)CoSb3材料的微觀結(jié)構(gòu)有所影響,從而使材料的強(qiáng)度有所降低,但是材料的熱電優(yōu)值有所增加。另外,在0~150~0 MPa的循環(huán)壓應(yīng)力作用下,CoSb3熱電材料的結(jié)構(gòu)和電性能沒有明顯的變化。
在二元方鈷礦中填充Yb能較為有效的提高方鈷礦的熱電性能,本文研究了在循環(huán)熱、力載荷作用下,Yb0.1Co4Sb12材料結(jié)構(gòu)和熱電性能的變化,得到了其結(jié)構(gòu)和熱電性能的演化規(guī)
5、律。在室溫~500℃~室溫循環(huán)熱載荷作用下,Yb0.1Co4Sb12材料表面形貌發(fā)生了改變,也出現(xiàn)了開裂和鼓包的現(xiàn)象,1000次熱循環(huán)后,材料密度下降了2.3%,這時(shí)材料的主相仍然是方鈷礦相,但出現(xiàn)了少量第二相YbSb;熱循環(huán)后,由于Sb缺位以及YbSb第二相的出現(xiàn)增加了對(duì)載流子和聲子的散射,材料的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率均減小,1000次熱循環(huán)后,材料在300 K時(shí)的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率分別下降了11.5%和9.7%,而熱循環(huán)對(duì)Seebeck系數(shù)影響
6、并不明顯,材料的最大ZT值從熱載荷作用前的0.74減小到0.69,下降幅度僅為6.8%??偟膩碚f,循環(huán)熱載荷對(duì)Yb0.1Co4Sb12材料的結(jié)構(gòu)(包括相組成)有影響,而對(duì)材料的熱電性能優(yōu)值影響較小。另外,0~150~0 MPa的循環(huán)壓應(yīng)力作用1000次對(duì)Yb0.1Co4Sb12材料的結(jié)構(gòu)和電性能沒有明顯的影響。
納米化是提高方鈷礦材料熱電優(yōu)值的有效途徑,本文研究了在持續(xù)熱載荷作用下,納米CoSb3材料結(jié)構(gòu)和熱電性能的變化,
7、得到了其結(jié)構(gòu)和熱電性能的變化規(guī)律。在500℃的持續(xù)熱載荷作用下,納米CoSb3材料的晶粒尺寸變化顯著,持續(xù)熱載荷作用100小時(shí)后試樣的晶粒尺寸是熱載荷作用之前的3倍還多,但100小時(shí)后,試樣的晶粒尺寸趨于穩(wěn)定;150小時(shí)后,材料密度下降2.3%,材料的主相仍然是CoSb3相,但出現(xiàn)了少量Sb;由于晶粒尺寸的顯著增加以及Sb的出現(xiàn),材料的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率均增加,在熱載荷作用150小時(shí)后,在300 K時(shí)材料的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率分別增加了76.6%
8、和5.7%,而Seebeck系數(shù)卻減少了36.7%,材料的ZT值最大值減小了31.4%,但ZT值在100小時(shí)后的變化較小。總的來說,在熱載荷作用的前100小時(shí),納米CoSb3材料的結(jié)構(gòu)和熱電性能變化顯著,但之后變化較小,材料的結(jié)構(gòu)和熱電性能趨于穩(wěn)定。
在方鈷礦材料中引入納米第二相能有效提高其熱電性能,本文研究了在持續(xù)熱載荷作用下含有納米TiN的Co4Sb11.5Te0.5+TiN(1vol%)材料結(jié)構(gòu)和熱電性能的變化,得到
9、了其結(jié)構(gòu)和熱電性能的變化規(guī)律。在500℃的持續(xù)溫度載荷作用下,該材料局部晶界處出現(xiàn)明顯開裂,材料致密度明顯減小,熱載荷作用120小時(shí)后,材料密度下降了10.3%;納米第二相TiN的晶粒尺寸無明顯變化,但在熱載荷作用后,納米TiN顆粒在Co4Sb11.5Te0.5晶粒上的“釘扎”減弱,并在“開裂”處有集聚的現(xiàn)象;材料中的Sb有揮發(fā),但在熱載荷后,材料的相組成保持穩(wěn)定,依然是由單一的方鈷礦相組成;由于材料內(nèi)部出現(xiàn)裂紋以及致密度的下降,材料的
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