Au-Fe3O4納米顆料及Pt-Au-Fe3O4催化劑的制備與表征.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)是燃料電池的一種，由于甲醇來源廣泛、清潔高效、價(jià)格便宜，電池結(jié)構(gòu)簡單、能量密度高等特點(diǎn)，具有廣泛的應(yīng)用前景和商業(yè)價(jià)值，成為世界各國爭相研究的焦點(diǎn)。但直接甲醇燃料電池的電催化劑活性不夠高且容易失活，現(xiàn)階段主要以Pt用作直接甲醇燃料電池電催化劑，其優(yōu)點(diǎn)是具有較高的電催化活性和電化學(xué)穩(wěn)定性，缺點(diǎn)是容易被甲醇氧化中間產(chǎn)物CO等毒化從而失去催化能力，而且價(jià)格昂貴。因此，尋找高催化活性和良好抗CO毒化作用的電催化劑是開發(fā)

2、利用直接甲醇燃料電池的關(guān)鍵問題之一?，F(xiàn)階段研究較多的是Pt基復(fù)合型催化劑，將貴金屬Pt與其它一種或多種金屬或金屬氧化物復(fù)合制備抗CO毒化作用良好的Pt基復(fù)合材料電催化劑是科研人員研究的熱點(diǎn)。本文以Fe3O4納米顆粒作為載體，采用不同催化劑如檸檬酸鈉、抗壞血酸、THPC等制備Au/Fe3O4納米復(fù)合材料，并設(shè)定不同影響因素采用UV-vis、XRD、EDS、TEM等表征手段對(duì)所得產(chǎn)物進(jìn)行表征。再采用NaBH4作為還原劑將貴金屬Pt負(fù)載在Au

3、/Fe3O4納米顆粒上形成二元Pt基復(fù)合材料Pt/Au/Fe3O4，所得產(chǎn)物分別采用UV-vis、XRD、XPS、EDS、TEM等進(jìn)行表征，采用循環(huán)伏安法對(duì)其進(jìn)行電化學(xué)表征。得出以下結(jié)論:
　　 (1)采用直接還原法，以檸檬酸鈉作為還原劑時(shí)，檸檬酸鈉在反應(yīng)中即起到Fe3O4以及Au穩(wěn)定劑的作用，又是還原劑。當(dāng)添加的檸檬酸鈉濃度為0.1M時(shí)，僅有少量Au納米顆粒負(fù)載到Fe3O4納米顆粒表面，其余都以金溶膠的形式存在;當(dāng)添加的檸檬酸

4、鈉濃度為0.0024M時(shí)，負(fù)載到Fe3O4納米顆粒表面的Au納米顆粒明顯增多。
　　 (2)采用直接還原法，以抗壞血酸作為還原劑時(shí)，抗壞血酸起到還原HAuCl4的作用，由于抗壞血酸結(jié)構(gòu)中的羥基能吸附到Fe3O4納米顆粒表面，對(duì)HAuCl4的還原反應(yīng)在Fe3O4納米顆粒表面進(jìn)行，且當(dāng)Fe3O4與HAuCl4的加入摩爾比為1∶2.3時(shí)，產(chǎn)物Au/Fe3O4納米顆粒形貌較好。
　　 (3)采用直接還原法，以四羥甲基氯化磷(TH

5、PC)作為還原劑時(shí)，THPC可以還原HAuCl4形成帶負(fù)電荷的THPC-Au納米顆粒，并在庫侖引力的作用下與帶正電荷的Fe3O4納米顆粒生成Au/Fe3O4納米顆粒，當(dāng)溶液pH越低時(shí)，THPC-Au納米顆粒在Fe3O4納米顆粒上的負(fù)載量越多，當(dāng)pH達(dá)到2.7時(shí)，溶液中Au納米顆?；矩?fù)載到Fe3O4上。
　　 (4)以THPC和抗壞血酸共同作為還原劑時(shí)，采用種子沉淀法，首先THPC對(duì)HAuCl4進(jìn)行還原生成少量帶負(fù)電荷的THPC

6、-Au納米顆粒，并在庫侖引力的作用下與Fe3O4納米顆粒生成Au/Fe3O4顆粒，當(dāng)抗壞血酸加入時(shí)，對(duì)溶液中多余的HAuCl4進(jìn)行還原生成在Au/Fe3O4顆粒表面。
　　 (5)在Pt/Au/Fe3O4納米顆粒中，Au與Pt分別均勻地沉積到了Fe3O4表面。對(duì)納米Pt/Au/Fe3O4復(fù)合材料進(jìn)行循環(huán)伏安掃描，當(dāng)Pt與Au含量摩爾比為2:1時(shí)，Pt/Au/Fe3O4作為催化劑催化甲醇活性最佳;正掃描電流峰ip與掃描速率的平方根