聚合物基納米陶瓷復(fù)合材料制備及其導(dǎo)熱絕緣性能研究.pdf

1、聚合物基復(fù)合材料兼具聚合物基體與填料組分的優(yōu)點(diǎn)，具有優(yōu)異可控的綜合性能、加工簡易且成本低廉，已成為與人們?nèi)粘Ｉ蠲芮邢嚓P(guān)的材料。聚合物材料電氣絕緣性能尤其突出，因而在電子器件、電力設(shè)備及軍事裝備等諸多高科技領(lǐng)域也發(fā)揮不可取代的作用。然而，電子元器件小型化、集成化發(fā)展及電力電氣領(lǐng)域輸出功率、運(yùn)行電壓持續(xù)增加引起設(shè)備內(nèi)部熱量迅速累積。為保證設(shè)備長期穩(wěn)定運(yùn)行，及時(shí)耗散這部分熱量以維持工作環(huán)境溫度至關(guān)重要。而通常的聚合物材料是熱的不良導(dǎo)體，導(dǎo)熱

2、系數(shù)約為0.25 W m-1 k-1。因此，高導(dǎo)熱絕緣型聚合物復(fù)合材料的設(shè)計(jì)與制備已成為當(dāng)前研究熱點(diǎn)。
　　針對上述背景，本文選取多種電絕緣型納米陶瓷填料制備聚合物基復(fù)合材料，并系統(tǒng)研究界面相互作用、納微復(fù)配結(jié)構(gòu)與填料形貌結(jié)構(gòu)等因素對相應(yīng)材料熱學(xué)、電學(xué)性能的影響，最終成功制得兼具高導(dǎo)熱及高絕緣性能的復(fù)合材料。
　　在第二章中，我們設(shè)計(jì)一種包含二維微米六方氮化硼片（h-BN）與零維納米α-氧化鋁顆粒（α-Al2O3）復(fù)配填料的

3、納微結(jié)構(gòu)，制備出具有高導(dǎo)熱系數(shù)及高交流擊穿強(qiáng)度的環(huán)氧復(fù)合材料。氮化硼片因其高導(dǎo)熱系數(shù)（基底平面390 W m-1 K-1）、超高擊穿強(qiáng)度（794 MV mm-1）及大長徑比，是一種制備高導(dǎo)熱絕緣聚合物復(fù)合材料理想添加物。然而，氮化硼片層在樹脂基體中存在巨大界面熱阻，我們引入導(dǎo)熱絕緣性能優(yōu)良的氧化鋁納米顆粒，作為氮化硼片層間橋接點(diǎn)以構(gòu)建更為緊密完整的三維導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)。此外，我們在兩種填料表面均接枝一層超支化芳族聚酰胺化合物（HBP）以增強(qiáng)氮化

4、硼、氧化鋁在環(huán)氧基體中分散性與相容性。
　　結(jié)果表明，表面改性有助于改善材料諸多物理性能，如導(dǎo)熱系數(shù)、熱穩(wěn)定性及交流擊穿強(qiáng)度等。重要的是，納微結(jié)構(gòu)在提高導(dǎo)熱與擊穿性能方面表現(xiàn)出顯著協(xié)同效應(yīng)。最終，通過功能化與結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，26.4 vol％填料含量epoxy/BA-HBP(4:1)復(fù)合材料導(dǎo)熱系數(shù)達(dá)到0.808 W m-1 K-1，為環(huán)氧樹脂4.3倍。此外，4.4 vol%復(fù)配填料填充復(fù)合材料交流擊穿強(qiáng)度達(dá)到40.55 kv mm-1

5、，為樹脂基體121.5%。
　　在第三章中，我們首先通過無模板溶劑熱法制備一種新型高階結(jié)構(gòu)繡球花狀氧化鋅（ZnO），隨后采用溶液共混法制得相應(yīng)聚偏二氟乙烯（PVDF）納米復(fù)合材料。氧化鋅是一種具有光電、熱電和壓電等獨(dú)特性質(zhì)的半導(dǎo)體材料，本征導(dǎo)熱系數(shù)達(dá)到60 W m-1K-1，并已用于制備高導(dǎo)熱復(fù)合材料。此外，盡管納米氧化鋅顆粒對提升材料介電性能的效果微弱，大長徑比或高階結(jié)構(gòu) ZnO卻能顯著提升相應(yīng)材料介電常數(shù)。因此，本工作中合成的

6、三維繡球花狀氧化鋅有望制備出兼具高導(dǎo)熱系數(shù)及高介電常數(shù)的聚合物復(fù)合材料。
　　結(jié)果表明，高階結(jié)構(gòu)氧化鋅與商業(yè)化填料相似，不會(huì)顯著影響基體結(jié)晶行為與微觀結(jié)構(gòu)。然而在同等填料含量下，繡球花狀ZnO/PVDF復(fù)合材料相比商業(yè)化氧化鋅復(fù)合材料表現(xiàn)出更高的導(dǎo)熱系數(shù)及介電常數(shù)，并隨填料含量增加顯著提升。31.9 vol%花狀氧化鋅填充復(fù)合材料導(dǎo)熱系數(shù)達(dá)到1.133 W m-1 K-1，為PVDF基體4.7倍且熱穩(wěn)定性顯著提高。同時(shí)，17.3