鈰鑭鋁共生共存復合氧化物的制備及其儲氧性能研究.pdf

1、隨著大氣霧霾越來越嚴重地威脅著人類的健康生活，人們對汽車尾氣的催化凈化要求變得越來越苛刻。而催化轉化技術是控制汽車尾氣污染最為直接和有效的方式。三效催化劑(TWC)由于其能夠將汽車尾氣主要成分CO、HC和NOx同時轉化成為對環(huán)境友好的CO2、N2和H2O，成為了尾氣治理的主要手段。然而三效催化劑的活性組分Pt、Pd和Rh等，只有在理論空燃比附近才能發(fā)揮最大功效，因此，需要使用儲放氧性能優(yōu)異的鈰基復合氧化物來減小發(fā)動機運行過程中空燃比的震

2、蕩。本文通過改進的檸檬酸絡合法制備了一系列鈰鑭鋁共生共存復合氧化物，以提高鈰基儲氧材料的儲氧能力以及在高溫水熱條件下的穩(wěn)定性。實驗結果表明:
　　鑭的摻入可以進入氧化鈰和鈰鋁共生共存復合氧化物的晶格中形成固溶體結構，顯著改變晶體的晶胞參數(shù)，使得晶面間距增加，晶胞體積增大，晶格完整度下降，抑制鈰鑭固溶體(CL)以及共生共存復合氧化物(CLA)水熱老化過程中晶胞的團聚長大。增強了鈰鑭固溶體樣品中體相氧向表面遷移的能力，使其氧化還原性能

3、得到增強。
　　鈰鑭鋁共生共存復合氧化物中，γ-Al2O3并未進入鈰鑭固溶體（CeO2-La2O3）物相，即沒有生成Ce-La-Al-O固溶體。但由于共生共存效應，經過共生過程的復合氧化物平均晶粒大小約為機械混合氧化物的三分之一。生共存復合氧化物在共生過程中，各組分混合均勻，兩相彼此之間發(fā)生了強的相互作用，使CeO2的晶格發(fā)生畸變，因而得到了平均晶粒大小約為5nm的復合氧化物，儲氧量約為相同組分的機械混合樣品的3倍。
　　共

4、生共存復合氧化物(Ce0.92La0.08)0.4Al0.6O2-z具有最高的儲氧量(OSC)979μmol·g-1，相比之下，純氧化鈰樣品的OSC僅為315μmol·g-1。經水熱老化處理之后，CLA樣品仍然可以保持高達880μmol·g-1的儲氧量。這些結果是由于La3+摻入二氧化鈰晶格內形成了CeO2-La2O3固溶體以及鈰鑭固溶體和γ-Al2O3之間的強相互作用，影響了氧化物結構的均勻性，形成氧空位并抑制CLA晶體顆粒在水熱老化