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文檔簡介
1、本論文采用共沉淀法制備出Mg/Mn/Al-LDHs,并研究了其經過450℃焙燒后的該復合氧化物對Cr(Ⅵ)的吸附性能,同時采用XRD、FT-IR、TG-DSC、SEM等對吸附材料進行了表征。考察了Mn的含量、焙燒溫度、焙燒時間、pH值、吸附劑投加量、Cr(Ⅵ)的初始濃度、吸附時間和共存離子等因素對Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450吸附除Cr(Ⅵ)性能的影響,同時對其吸附除Cr(Ⅵ)的動力學和熱力學進行了研究,此外對該吸附劑再生可行
2、性及吸附機理進行了探討。
通過XRD、FT-IR、TG-DTA、SEM對Mg/Mn/Al-LDHs及A1/Mg/Mn-0.5-LDO-450進行了表征,結果表明:制備出的Mg/Mn/Al-LDHs均具有較強的水滑石特征衍射峰,其中Mg/Mn/Al-0.5-LDHs的結晶效果最好,經過450℃焙燒后失去層狀結構,層板坍塌,并最終形成復合氧化物,F(xiàn)T-IR、TG-DSC和SEM表征結果進一步驗證了合成的產物具有水滑石類化合物的特征
3、;經測定Mg/Mn/Al-0.5-LDHs和Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450的比表面積分別為87.503m2/g和177.642m2/g;等電點測定結果表明Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450的等電點為11.76。
通過搖床實驗考查了制備因素及實驗條件對Al/Mg/Mn-0.5-LDO-450吸附除Cr(Ⅵ)的效果的影響。研究表明:隨著錳元素含量的增加其對Cr(Ⅵ)的吸附效果逐漸下降;當焙燒溫度控制在450℃~55
4、0℃時,其對Cr(Ⅵ)的吸附效果最佳;焙燒時間對吸附效果的影響不大,經450℃焙燒2h后,層間CO32-離子和水分子基本脫除,吸附效果基本保持不變;研究發(fā)現(xiàn)加入錳元素后能夠提高其對環(huán)境的pH值變化的適應能力,溶液的初始pH值對吸附效果影響較小;當Cr(Ⅵ)初始濃度為100mg/L時,吸附劑最佳投加量為2g/L;初始濃度由50mg/L增加到200mg/L,吸附去除率從99.9%下降到67.2%,而Cr(Ⅵ)的吸附量由23.3mg/g增加到
5、64.9mg/g;其對Cr(Ⅵ)吸附過程可分為兩個階段:前4h為快速吸附階段,去除率隨吸附時間近似于直線遞增關系,9h后屬于吸附中后期階段,隨著吸附時間的增加,吸附量基本保持不變,吸附達到平衡;研究表明溶液中共存陰離子的濃度越高,陰離子的電荷越高,離子半徑越小對Cr(Ⅵ)去除效果影響越大,共存陰離子對吸附效果的影響順序依次為:PO43->SO42->Cl->NO3-。
再生可行性實驗研究表明:再生效果Na2CO3>NaOH>N
6、aNO3>H2O;再生效果隨著再生液濃度的增加而增加,但當再生液濃度超過0.1mol/L,提高再生液濃度對再生效果影響不大。采用0.1mol/L Na2CO3作為再生液時其再生率達到63.2%;隨著再生次數(shù)的增加,吸附去除率逐漸下降,再生一次后吸附去除率從98.3%下降到64.9%,吸附劑再生三次吸附去除率為47.4%,說明其具有一定重復利用性;采用Na2CO3作為再生液時,準二級動力學方程能更好的擬合解吸實驗的動力學數(shù)據(jù),相關系數(shù)R2
7、>0.99;當采用0.01mol/L Na2CO3、0.05mol/L Na2CO3、0.1mol/LNa2CO3作為再生液時,其最大解吸量分別為:29.1mg/g、32.36mg/g、33.00mg/g。
吸附動力學研究表明Lagergren準二級動力學模型能更好地描述Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450對Cr(Ⅵ)的吸附行為,相關系數(shù)R2均大于0.999,隨著溫度的升高最大吸附量略有增加,通過擬合參數(shù)求得的理論吸附量略
8、大于實驗所測得平均值。吸附熱力學實驗研究表明Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450吸附除Cr(Ⅵ)的吸附等溫線宜采用Langmuir吸附等溫方程進行描述。熱力學參數(shù)表明吸附過程為自發(fā)的吸熱反應,△G0絕對值隨著吸附反應溫度的升高而增大,表明提高反應的溫度有利于吸附過程的進行。Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450吸附除Cr(Ⅵ)的活化能E為27.368kJ/mol,可以初步判定其對Cr(Ⅵ)吸附類型屬于化學吸附。
Mg/M
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