氧化鋁納米薄膜的制備及其Cr(VI)吸附性能.pdf

1、由于Cr(Ⅵ)對生物體有極強(qiáng)的毒性和致癌性，其污染問題已成為嚴(yán)重的環(huán)境問題。鋁基吸附材料包括不同晶型的Al2O3、Al(OH)3和AlOOH等，由于其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)和良好的機(jī)械性能而在Cr(Ⅵ)的吸附研究中受到了廣泛的關(guān)注。然而鋁基粉體吸附材料在實(shí)際使用過程中會(huì)發(fā)生團(tuán)聚現(xiàn)象降低吸附性能，并且吸附污染物后的粉體從水體中分離需要復(fù)雜的分離過程和昂貴的回收設(shè)備，而水體中殘存的粉體還會(huì)導(dǎo)致二次污染，這些不足嚴(yán)重制約了鋁基吸附材料的推廣和應(yīng)用

2、。為了拓展氧化鋁納米材料在重金屬離子吸附領(lǐng)域的應(yīng)用，本文采用溫和的溶膠-凝膠方法制備出了對水體中Cr(Ⅵ)具有較好吸附性能的氧化鋁薄膜。主要研究結(jié)果如下：
　　(1)以Al(NO3)3·9H2O為鋁源、冰醋酸(HAc)為解膠劑制備了一種薄水鋁石/PVA復(fù)合薄膜(BPCM)。采用XRD、TGA-DSC、FT-IR和XPS等表征測試手段對比研究了BPCM、不添加PVA的薄水鋁石粉體(BP)和商業(yè)薄水鋁石粉體(CBP)的物理化學(xué)性質(zhì)。靜

3、態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明，與BP和CBP相比，所制備的BPCM具有更好的Cr(Ⅵ)吸附性能，而且擬二級動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir模型能更好的擬合吸附數(shù)據(jù)，其中Langmuir等溫模型擬合的最大吸附量為36.45mg/g。共存陰離子的干擾實(shí)驗(yàn)表明，SO42-和HPO42-兩種共存陰離子比Cl-，F(xiàn)-，C2O42-和HCO3-對Cr(Ⅵ)在BPCM上的吸附影響更大。吸附機(jī)理分析結(jié)果表明，Cr(Ⅵ)在BPCM材料上的吸附除了靜電吸引外還包括Cr

4、(Ⅵ)與BPCM表面的官能團(tuán)發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)以及Cr(Ⅵ)被進(jìn)一步還原成Cr(Ⅲ)的氧化還原過程。
　　(2)通過接枝和浸漬改性過程引入氨基基團(tuán)制備改性氧化鋁薄膜。XRD、SEM、N2吸附-脫附、元素分析、FT-IR和Zeta電位分析的結(jié)果表明，所制備的γ-Al2O3薄膜具有較大的比表面積，而且薄膜表面完整、沒有針孔和微裂紋的產(chǎn)生，含氨基的硅烷偶聯(lián)劑以Al-O-Si共價(jià)鍵形式接枝在氧化鋁薄膜的表面。添加的氨基改性劑的種類和添加量直接影

5、響接枝改性后氧化鋁薄膜的織構(gòu)性質(zhì)和表面酸堿性質(zhì)，隨著同一種氨基改性劑添加量的增大，樣品的比表面積、孔容、孔徑隨之減小，N元素含量則隨之增加。
　　(3)對Cr(Ⅵ)在氨基接枝改性的氧化鋁薄膜上的吸附行為用吸附等溫線和吸附動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行了擬合。其中，用0.5g N-氨乙基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷接枝改性的氧化鋁薄膜(F-γ-Al2O3-TS-0.5)對Cr(Ⅵ)的吸附效果最好。F-γ-Al2O3-TS-0.5樣品Cr(Ⅵ)吸附數(shù)據(jù)的

6、Langmuir吸附等溫模型擬合的結(jié)果表明，在pH為3時(shí)其吸附量由改性前的20.94mg/g提高到了64.6mg/g，這一結(jié)果高于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的氧化鋁基吸附材料的Cr(Ⅵ)吸附量。F-Al2O3-TS-0.5用200ml、0.005mol/L的NaOH溶液再生后表現(xiàn)出了良好循環(huán)吸附效果，而且在50mg/L Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)四種重金屬離子共存下，在pH=3時(shí)F-γ-Al2O3-TS-0.5樣品對100ml、