氧化石墨烯基鐵鋁復(fù)合磁性納米材料的制備及除氟性能研究.pdf

1、氟是人體不可缺少的一種微量元素，但是，如果過(guò)多攝入氟超標(biāo)的飲用水會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生嚴(yán)重影響。在中國(guó)許多經(jīng)濟(jì)比較落后的農(nóng)村和邊遠(yuǎn)地區(qū)，人們正在遭受飲用高氟水帶來(lái)的危害。為了實(shí)現(xiàn)飲用水的低氟化甚至無(wú)氟化，必須尋找到一種經(jīng)濟(jì)、高效、易操作的除氟技術(shù)。但是現(xiàn)有的大多數(shù)吸附劑存在吸附容量不高、應(yīng)用pH范圍窄、回收困難等問(wèn)題。為此，本文在系統(tǒng)查閱和深入分析大量國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，制備了以氧化石墨烯(GO)為載體的磁性納米鐵鋁氧化物復(fù)合材料(I

2、AO/GO)，并研究了IAO/GO除氟性能以及機(jī)理。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)以氧化石墨烯為載體，通過(guò)一步堿性共沉淀法，合成了一種新型的氧化石墨烯基鐵鋁氧化物磁性納米復(fù)合材料（IAO/GO）以去除水體中超標(biāo)的氟化物。通過(guò)一步合成法，實(shí)現(xiàn)了GO和二元磁性納米鐵鋁氧化物的復(fù)合，簡(jiǎn)化了合成步驟，改變了磁性材料傳統(tǒng)的核殼結(jié)構(gòu)。通過(guò)將IAO與GO各自的優(yōu)勢(shì)結(jié)合，IAO/GO表現(xiàn)出較高的吸附容量、較好的酸堿穩(wěn)定性、超順磁性和對(duì)氟的選

3、擇性吸附。本文研究了制備過(guò)程中物料配比以及煅燒溫度兩個(gè)因素對(duì)IAO/GO吸附容量的影響，得到最佳物料配比為Fe3+∶Fe2+∶Al3+=1.5∶1∶4.5,且FeCl3·6H2O、FeCl2·4H2O和AlCl3·6H2O三者的總質(zhì)量與GO的質(zhì)量比為10∶1,最佳煅燒溫度為200℃。
　　(2)通過(guò)配備有X射線能譜儀(EDS)的高分辨率透射電鏡(HRTEM)，X射線衍射譜儀(XRD)，傅里葉變換紅外光譜儀(FT-IR)，X射線光電

4、子能譜儀(XPS)，交變梯度磁強(qiáng)計(jì)(AGM)以及比表面積測(cè)試等手段對(duì)制得的IAO/GO進(jìn)行了表征分析。結(jié)果表明，本研究成功制得了層數(shù)較少的氧化石墨烯和IAO/GO，并且IAO均勻地負(fù)載在氧化石墨烯表面，整個(gè)材料呈現(xiàn)非晶體狀態(tài)。IAO與氧化石墨烯進(jìn)行負(fù)載，可有效的減小IAO的團(tuán)聚程度，增大吸附劑比表面積，IAO/GO的比表面積達(dá)到349m2/g，與IAO的303m2/g相比，提高15％。IAO/GO的飽和磁強(qiáng)度為7.5 emu/g，能保證

5、在外磁場(chǎng)的作用下實(shí)現(xiàn)迅速分離。
　　(3)通過(guò)靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)，研究了吸附劑投加量、溶液初始pH值、初始氟離子濃度、接觸時(shí)間、共存陰離子等因素對(duì)除氟效率的影響。偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能夠最好的描述IAO/GO對(duì)氟離子的吸附動(dòng)力學(xué)曲線。Langmuir模型與IAO/GO對(duì)氟離子的吸附等溫線擬合情況最好，由Langmuir模型計(jì)算得到IAO/GO對(duì)氟的飽和吸附容量為64.72mg/g。IAO/GO的等電荷點(diǎn)pHPZC為6.2,在pH4～10的范