功能化石墨烯水泥基復(fù)合材料的制備及性能.pdf

1、汽車尾氣排放的增多、工業(yè)廢水的無限制排放，都使得江河湖泊等水體中重金屬離子的含量猛增，不僅對(duì)環(huán)境造成嚴(yán)重破壞，又威脅著人類及地球生物的肌體健康和生命安全，因此，尋找可有效治理廢水中重金屬離子的吸附劑成了當(dāng)今科學(xué)界研究的熱點(diǎn)。
　　近年來，不少海內(nèi)外研究人員相繼開展了石墨烯及石墨烯復(fù)合材料用于污水處理方面的相關(guān)研究，這些研究都體現(xiàn)了石墨烯及其復(fù)合材料具有開發(fā)為吸附材料的較大潛力和學(xué)術(shù)價(jià)值。但現(xiàn)有的石墨烯基吸附材料都存在一定的缺點(diǎn)，如

2、重金屬吸附量小、去除率偏低、循環(huán)使用性差、無法量產(chǎn)等。本文采用功能化方法改良石墨烯納米片層，通過引入羥基（-OH）、羧基（-COOH）等含氧官能團(tuán)，改善其親水性和增加比表面積，提供更多的吸附位點(diǎn)。具體探究了 FGNps對(duì)重金屬離子（Cu2+）的吸附特性及機(jī)理；制備FGNC，考察其對(duì)溶液中Cu2+和Pb2+兩種重金屬離子的吸附作用及相關(guān)機(jī)理；同時(shí)，研究了FGNC的基本力學(xué)性能，并分析 FGNps對(duì)水泥基材料的增強(qiáng)增韌機(jī)理。本論文的主要研究

3、內(nèi)容及成果如下：
　?。?）通過功能化的方法，以濃硫酸及濃磷酸處理原石墨烯制得功能化石墨烯(FGNps)。以FTIR、AFM、BET、SEM-EDS等分析方法對(duì)片層結(jié)構(gòu)為薄膜的功能化石墨烯的片層尺寸、比表面積、表面含氧官能團(tuán)進(jìn)行表征，結(jié)果表明：FGNps的碳氧比例較小，表面覆蓋大量羥基（-OH）、羧基（-COOH）等含氧官能基團(tuán)，擁有834.05m2/g的超大比表面積。
　?。?）FGNps的吸附性能：在不同溶液pH、重金屬

4、離子（Cu2+）初始濃度、外界溫度及吸附時(shí)間等不同的外界條件下，F(xiàn)GNps對(duì) Cu2+有較好的去除率、較大吸附容量和較快吸附速率；且經(jīng)過五次吸附-解附循環(huán)之后，對(duì)重金屬離子（Cu2+）去除率依然可達(dá)70.2%，說明其具有較為優(yōu)異的重復(fù)使用性能。
　?。?）適量摻入FGNps可有效提高水泥基材料的力學(xué)性能，但對(duì)拌合物的工作性（用塑性黏度表征）略有影響。隨FGNps摻量的增加，F(xiàn)GNC的抗壓強(qiáng)度呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)，在 FGNps摻

5、量為0.03wt.%時(shí)，抗壓強(qiáng)度達(dá)到最大值41.8MPa，較空白樣增加37.5%；沖擊強(qiáng)度隨著 FGNps的摻量增加而增加，在FGNps摻量為0.04wt%達(dá)到最大值9.9cm?kg，較空白樣增加58.9%。對(duì)比石墨烯水泥拌合物，F(xiàn)GNps水泥拌合物和經(jīng)超聲處理的FGNps水泥拌合物的黏度值明顯較小，表明在拌合物中FGNps比原石墨烯有更好的分散效果。
　?。?）FGNC在不同的體系pH值、吸附時(shí)間和外界溫度等因素影響下，相比于空

6、白試樣，對(duì)重金屬離子（Pb2+和Cu2+）依然具有較高的去除率。其中，在Cu2+和Pb2+的初始濃度均為100mg/L，pH值為7的條件下，當(dāng)外界溫度分別為10℃、20℃和30℃時(shí)，相比于空白試樣，F(xiàn)GNps摻入的水泥基吸附材料對(duì)Pb2+的去除率提高11.5%、10.7%和11.4%，對(duì)Cu2+的去除率提高11.60%0、9.97%、12.46%。
　?。?）FGNps的增韌增強(qiáng)機(jī)理：FGNC的微觀結(jié)構(gòu)分析表明，F(xiàn)GNps對(duì)水泥水

7、化產(chǎn)物有特殊的調(diào)控作用。隨著 FGNps的摻量增加，水化物愈加形成聚集、交錯(cuò)的較大塊狀結(jié)構(gòu)，且內(nèi)部水化物的排列變得規(guī)則，孔洞和縫隙尺寸均明顯減小，使得宏觀力學(xué)性能有較大的提高。
　?。?）FGNC的吸附機(jī)理： FGNC對(duì)溶液中重金屬離子的吸附作用主要包括：物理吸附、置換作用和復(fù)分解沉淀反應(yīng)。FGNps的作用在于，其促進(jìn)了C-S-H凝膠和CH晶體等水化物的生成，不僅使其排列規(guī)則和水化物比表面積增大，同時(shí)還產(chǎn)生了更多可吸附重金屬離子的