基于納米材料-聚合膜材料構(gòu)建的電化學(xué)傳感器應(yīng)用于生物小分子多組分的檢測(cè).pdf

1、生物小分子在人體新陳代謝及生命過程中起著重要作用，與人類的健康息息相關(guān)?？焖佟㈧`敏地同時(shí)檢測(cè)生物小分子對(duì)生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域、神經(jīng)化學(xué)和診斷應(yīng)用領(lǐng)域都至關(guān)重要。電化學(xué)傳感器具有成本低廉、構(gòu)造簡(jiǎn)單、選擇性高、靈敏度高和穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)。電化學(xué)傳感器不僅在分析化學(xué)上得到廣泛應(yīng)用，在醫(yī)療保健、食品工業(yè)、農(nóng)業(yè)和環(huán)境等領(lǐng)域中也有廣泛的應(yīng)用。然而，由于裸電極不具備分子識(shí)別功能，并且許多生物小分子在裸電極上的氧化電位相近，難以實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)分子的同時(shí)檢測(cè)。傳感器敏

2、感界面上生物識(shí)別系統(tǒng)的構(gòu)建對(duì)分別或同時(shí)檢測(cè)這些生物小分子顯得尤為重要。為滿足快速、靈敏、準(zhǔn)確的檢測(cè)生物小分子，裸電極上必須引進(jìn)具有特殊功能的表面微結(jié)構(gòu)，用以實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)物的選擇性檢測(cè)并且提高檢測(cè)靈敏度和準(zhǔn)確性。本文利用納米材料及聚合膜材料構(gòu)建了用于同時(shí)檢測(cè)生物小分子的傳感器，主要研究內(nèi)容如下:
　　1.基于還原氧化石墨烯-多壁碳納米管-金納米團(tuán)簇復(fù)合材料修飾的電極用于同時(shí)檢測(cè)抗壞血酸、多巴胺和尿酸的研究在本研究中，石墨烯-多壁碳納米

3、管-金納米團(tuán)簇復(fù)合材料被成功合成，并作為修飾材料用于構(gòu)建同時(shí)檢測(cè)抗壞血酸（AA）、多巴胺(DA)和尿酸(UA)的傳感器。多壁碳納米管(MWCNTs)由于其石墨邊緣或缺陷，可以加速AA，DA和UA的氧化，并且MWCNTs與石墨烯(rGO)可以形成3D結(jié)構(gòu)，有效的抑制石墨烯的堆砌，有利于石墨烯做為納米材料的應(yīng)用。金納米團(tuán)簇(AuNCs)具有大的比表面積和高的電子傳遞速率，可以提高這幾種物質(zhì)的電流響應(yīng)。石墨烯、多壁碳納米管和金納米團(tuán)簇的優(yōu)點(diǎn)的

4、結(jié)合賦予了該修飾電極大的表面積，良好的催化活性、高的選擇性和卓越的靈敏度。該修飾電極在檢測(cè)AA、DA和UA時(shí)，其線性范圍分別為:120-1701μmol·L-1、2-213μmol·L-1和0.7-88.3μmol·L-1。AA、DA和UA的檢測(cè)限分別為40μmol·L-1、0.67μmol·L-1和0.23μmol·L-1。該策略提供了一種簡(jiǎn)單、快速、高選擇性和低成本的同時(shí)檢測(cè)生物小分子的新方法。
　　2.過氧化的聚咪唑-氧化石

5、墨烯共聚物修飾電極同時(shí)檢測(cè)抗壞血酸、多巴胺、尿酸、腺嘌呤和鳥嘌呤通過電聚合的方法將聚咪唑(PIm)-氧化石墨烯共聚物修飾到玻碳電極(GCE)表面，再在1.8 V高電位下進(jìn)行氧化得到過氧化的聚咪唑-氧化石墨烯共聚物修飾電極(PImox-GO/GCE)，并用于同時(shí)測(cè)定抗壞血酸（AA）、多巴胺(DA)、尿酸(UA)、鳥嘌呤(G)和腺嘌呤(A)。通過電子掃描顯微鏡(SEM)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)以及X射線光電子能譜(XPS)對(duì)PImox

6、-GO復(fù)合材料進(jìn)行了表征。由于PImox和GO之間的協(xié)同作用，該電極實(shí)現(xiàn)了對(duì)AA、DA、UA、G和A的同時(shí)檢測(cè)，該修飾電極在檢測(cè)AA、DA、UA、G和A時(shí)具有良好的電化學(xué)催化活性和高的選擇性。AA和DA、DA和UA、UA和G、G和A之間的氧化峰電位差分別為0.14V、0.20V、0.38V和0.30V。測(cè)定AA、DA、UA、G和A的線性范圍分別為:75-2275μmol·L-1、12-278μmol·L-1、3.6-249.6μmol·

7、L-1、3.3-103.3μmol·L-1和9.6-215μmol·L-1檢測(cè)限分別為8μmol·L-1、0.63μmol·L-1、0.59μmol·L-1、0.48μmol·L-1和1.28μmol·L-1。
　　3.基于過氧化的多巴胺聚合膜和苝四甲酸納米材料修飾電極同時(shí)檢測(cè)多巴胺、抗壞血酸、尿酸、黃嘌呤和次黃嘌呤本研究基于過氧化的多巴胺聚合膜(PDAox)和3，4，9，10-苝四甲酸(PTCA)修飾電極同時(shí)測(cè)定抗壞血酸(AA)

8、、多巴胺(DA)、尿酸(UA)、黃嘌呤（XN）和次黃嘌呤（HXN）。該傳感器表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，較高的靈敏度和良好的選擇性，可以對(duì)AA、DA、UA、XN和HXN進(jìn)行單獨(dú)和同時(shí)檢測(cè)。循環(huán)伏安法(CV)、差分脈沖伏安法(DPV)和電化學(xué)阻抗譜(EIS)被用來表征傳感器的電化學(xué)行為。AA-DA、DA-UA、UA-XN和XN-HXN之間的氧化峰電位差值分別為0.15、0.18、0.37和0.40 V。該傳感器在檢測(cè)AA、DA、UA、XN和HX

9、N時(shí)，其線性范圍分別為:76-3900μmol·L-1、0.60-253μmol·L-1、1.8-238μmol·L-1、5.1-289μmol·L-1和3.8-293μmol·L-1，檢測(cè)限分別為:25.3μmol·L-1、0.20μmol·L-1、0.60μmol·L-1、1.7μmol·L-1和1.3μmol·L-1。該傳感器的制備過程簡(jiǎn)單，檢測(cè)限低，選擇性高，穩(wěn)定性和靈敏度好，使得PDAox-PTCA/GCE具有好的應(yīng)用前景。<