苯一步氨化制苯胺新催化劑與工藝.pdf

1、苯胺，重要的有機化工原料，生產(chǎn)應(yīng)用較為廣泛，在許多行業(yè)中擔(dān)當(dāng)著重要的前體或中間體，當(dāng)前苯胺的工業(yè)制備方法多是采用傳統(tǒng)的多步化學(xué)反應(yīng)合成法，盡管工藝相對比較成熟，但是這些方法均具有許多自身的缺點，如生產(chǎn)過程中使用腐蝕性原料、所采用的設(shè)備操作復(fù)雜、原料利用率低、反應(yīng)條件苛刻、生產(chǎn)周期長、副產(chǎn)物多以及引起相關(guān)的環(huán)境問題等。因此，苯胺的合成一直是國內(nèi)外精細化工行業(yè)研究的熱點和難點。苯直接胺化一步合成苯胺，可顯著地提高過程的原子利用率。從綠色化學(xué)

2、和合成化學(xué)的觀點來看，這是一個極具有吸引和挑戰(zhàn)的研究方法。而開發(fā)高效的催化劑以及選擇合適的氨化劑是解決以上問題的關(guān)鍵。雜原子金屬取代的磷鋁分子篩(MeAlPO4-5)由于其獨特的孔道結(jié)構(gòu)和良好的吸附性和熱穩(wěn)定性,同時擁有酸性活性中心和氧化還原活性中心,為最具有前景的多功能型催化劑材料。因而，本文應(yīng)用水熱晶化合成法技術(shù)，制備一系列NiAlPO4-5分子篩催化劑。并且對其表面的結(jié)構(gòu)、形貌、孔道結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性等進行了相應(yīng)表征；并考察了其在苯一

3、步氨化制苯胺的合成過程中的催化性能。結(jié)果表明制備NiAlPO4-5分子篩確為AlPO4-5分子篩，具有AFI形貌和結(jié)構(gòu)特征，分子篩孔道暢通，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、規(guī)整，孔徑集中分布在0.4-1.5nm左右，表明催化劑為微孔結(jié)構(gòu)，并且可得到分子篩穩(wěn)定性高結(jié)論；并得出骨架中金屬離子同模板劑互相存在較強作用。
　　考察了金屬鎳摻雜量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、介質(zhì)醋酸水溶液的濃度、反應(yīng)原料苯與鹽酸羥胺的摩爾配比、催化劑的用量以及催化劑重復(fù)利用對苯一步直接