氮摻雜多孔炭的制備及其CO2吸附性能的研究.pdf

1、據(jù)統(tǒng)計，2016年1月大氣中CO2的濃度已經(jīng)達到403 ppm，較20世紀初高出123ppm，這引起了世界范圍內的廣泛重視。由于CO2是主要的溫室氣體之一，其大量排放導致全球變暖。為了減少CO2氣體的排放，應采取有效的方法對其進行捕集和封存。固體材料吸附法被認為是最有前景的CO2捕集方法。總體上說，固體材料吸附法具有設備投資成本低、操作簡單、能耗低、吸附劑再生性能好、以及無設備腐蝕等優(yōu)點。而能否得到具有優(yōu)異吸附性能的固體吸附劑，是此方法

2、成功與否的關鍵。本文開展了高效捕集CO2的氮摻雜多孔炭的制備及其吸附性能的研究。研究結果如下:
　　1.以椰殼為制炭前驅體，通過氨氧化-KOH活化的方法制備氮摻雜多孔炭。通過改變制備條件，制得了一系列具有發(fā)達孔隙結構的氮摻雜多孔炭材料，并采用多種技術手法對其進行詳細的表征，如:掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、元素分析、傅立葉交換紅外光譜(FT-IR)、X射線粉末衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)和N2吸脫附等。同時

3、，還分別考察了所制得的氮摻雜多孔炭樣品在1bar、25℃和0℃下的CO2吸附性能。研究發(fā)現(xiàn)，這一系列摻氮材料顯示出很高的CO2吸附性能，25℃和0℃下材料的吸附量范圍分別為3.44-4.26 mmol/g和4.77-6.52 mmol/g。其中，當活化溫度為650℃、KOH與制炭前驅體的質量之比為1∶1時，制備的氮摻雜樣品NC-650-1，在25℃、1 bar條件下，顯示出最高的CO2吸附性能，為4.26 mmol/g。如此優(yōu)異的吸附能

4、力是由于該樣品具有發(fā)達的超微孔孔隙結構和高的氮摻雜量。除了優(yōu)異的CO2吸附能力，該系列樣品還具有較高的CO2/N2選擇性、可重復循環(huán)使用性、較高的動態(tài)CO2吸附能力和較高的初始CO2等量吸附熱（Qst）等優(yōu)點。此外，由于這些椰殼基氮摻雜多孔炭材料的合成成本低、操作簡單，因此其在CO2捕集方面具有很好的應用前景。
　　2.為了進一步增加吸附劑的超微孔和表面氮基團的含量，進而提高吸附劑的CO2吸附性能，對炭化得到的椰殼炭進行雙氧水預氧

5、化處理、目的是增加炭結構中的氧含量，由于炭結構中的含氧基團可以作為橋介引入更多的含氮基團，因此經(jīng)過后續(xù)的氨氧化過程，使得更多的N元素嵌入到炭骨架當中。在不同溫度、不同堿炭比條件下，對氨氧化樣品進行KOH活化，制備了一系列具有發(fā)達微孔孔隙結構的氮摻雜多孔炭吸附劑，并對得到的氮摻雜吸附劑進行各項表征，研究其CO2捕集能力。研究發(fā)現(xiàn)，在相同的氨氧化和KOH活化條件下，以雙氧水預氧化處理的椰殼炭為前驅體制備的氮摻雜多孔炭具有更高的CO2吸附能力

6、。在1 bar、25℃下，最高的CO2吸附量達到4.47 mmol/g。該研究明確了雙氧水預氧化處理對吸附劑CO2吸附性能的正面影響。同時實驗結果也再一次證實了，此類吸附劑的CO2吸附性能是由超微孔結構和表面氮含量共同決定的。
　　3.以工業(yè)副產品-石油焦為碳源，直接氨氧化、在炭結構中摻氮，最后在不同的條件下KOH活化，制備了一系列石油焦基氮摻雜多孔炭。對得到的氮摻雜材料進行相關表征，探索其CO2捕集性能。結果表明，基于石油焦制備