多孔炭的制備、改性及其CO2吸附性能.pdf

1、近年來(lái)，由于溫室效應(yīng)的加劇和CO2資源化利用的重視，CO2的富集分離已成為當(dāng)前環(huán)境與能源領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。與其他技術(shù)相比，變壓吸附具有經(jīng)濟(jì)、高效等優(yōu)點(diǎn)，已受到廣泛應(yīng)用，并且高效吸附劑的設(shè)計(jì)和制備是變壓吸附技術(shù)的核心，因此高性能多孔CO2吸附材料已引起研究者越來(lái)越多的關(guān)注。在眾多吸附材料中，多孔炭材料具有高比表面積、CO2吸附量高、再生能量低、循環(huán)性能好和耐水汽等優(yōu)點(diǎn)，在CO2吸附領(lǐng)域具有先天優(yōu)勢(shì)。因此，具有特定結(jié)構(gòu)多孔炭材料的研究對(duì)CO2

2、吸附具有重要意義。本文圍繞著多孔炭吸附材料的制備，通過(guò)改變合成條件實(shí)現(xiàn)對(duì)其孔結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性質(zhì)的調(diào)控，然后應(yīng)用于CO2吸附領(lǐng)域，在此基礎(chǔ)上，初步研究了多孔炭材料孔結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性質(zhì)與CO2吸附性能之間的內(nèi)在規(guī)律。具體研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：
　　(1)在不考慮表面化學(xué)性質(zhì)對(duì)材料CO2吸附性能影響的情況下，本章采用玉米殘?jiān)鳛樘壳膀?qū)體，碳酸鉀作為活化劑，制備出高微孔率多孔炭材料，樣品微孔率高達(dá)81.6%。研究表明，在比表面積相接近情況下

3、，微孔體積對(duì)低壓條件下CO2的吸附起著更為重要的作用。樣品CR-700-1.5的微孔率最高，CO2吸附量也最高，1bar條件下，298K下是4.48mmol g-1，273K下是6.92mmol g-1。
　　(2)通過(guò)研究活化條件對(duì)玉米殘?jiān)嗫滋靠捉Y(jié)構(gòu)的影響，初步發(fā)現(xiàn)K2CO3活化成孔機(jī)理可能有兩點(diǎn)：(a)由碳熱還原反應(yīng)導(dǎo)致的表面刻蝕；(b)一定溫度活化中，K2CO3分解產(chǎn)生CO2導(dǎo)致孔隙形成和擴(kuò)大。由K2CO3分解產(chǎn)生CO2

4、形成的孔會(huì)有利于CO2分子的吸附。不同活化條件所制備的玉米殘?jiān)嗫滋靠讖椒植记€具有相似性，孔徑主要集中在0.58nm，這可以用“分子印跡”理論來(lái)解釋。
　　(3)綜合考慮孔結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性質(zhì)對(duì)材料CO2吸附性能的影響?；诮饘匐x子和咪唑配位的化學(xué)思想，采用六水合硝酸鋅作為金屬離子源，2-甲基咪唑作為配體，制備出富氮多孔炭材料。研究表明，室溫通風(fēng)干燥合成出的ZIF-8分散性最好。對(duì)多孔炭而言，當(dāng)炭化溫度達(dá)到一定值后，溫度的改變不