Pd基催化劑對(duì)水中氯代污染物的脫氯研究.pdf

1、飲用水中消毒副產(chǎn)物的高效去除是近年來環(huán)境工程領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)問題之一，其中污染最為嚴(yán)重的是氯代有機(jī)物，采用催化加氫活化C-Cl鍵被認(rèn)識(shí)是最高效的去除方式之一。甲酸作為化學(xué)儲(chǔ)氫的模型化合物，具有副產(chǎn)物少，目標(biāo)產(chǎn)物選擇性高，清潔，穩(wěn)定，易于工業(yè)應(yīng)用等優(yōu)點(diǎn)。Pd基催化劑是對(duì)于廢水處理方法中最有效的催化劑。所以本文采用甲酸作為氫源，Pd/MCM-41及 Pd-Au/Al2O3為催化劑，實(shí)現(xiàn)對(duì)三氯乙烯（TCE）的氫轉(zhuǎn)移還原脫氯。
　　采用浸漬

2、法，將氯金酸和氯鈀酸浸漬到載體上，制備了不同組成的Pd基催化劑（Pd/MCM-41和Pd-Au/Al2O3催化劑）。采用頂空與氣相色譜聯(lián)用技術(shù)，考察了Pd的負(fù)載量、Au含量、反應(yīng)溫度、催化劑的初始濃度、甲酸的濃度，以及 TCE初始濃度對(duì)TCE脫氯反應(yīng)效率的影響。并采用酸堿滴定的方式，考察了反應(yīng)條件對(duì)甲酸反應(yīng)速率的影響。
　　通過活性測試篩選出 Pd及 Pd-Au催化劑的最優(yōu)載體分別為介孔的MCM-41以及Al2O3，通過對(duì)不同Pd

3、負(fù)載量（0.5~3wt％）催化劑及Au負(fù)載量（0.5~10 wt%）進(jìn)行活性測試，篩選出Pd和Au最優(yōu)負(fù)載量均為1.5wt%。對(duì)反應(yīng)的影響因素（如反應(yīng)溫度、催化劑初始濃度、TCE初始濃度及甲酸初始濃度）進(jìn)行了考察，得到了最優(yōu)反應(yīng)條件。常溫下，對(duì)于相同濃度的TCE，1.5wt%Pd/Al2O3可0.5 h內(nèi)達(dá)100%的降解率，對(duì)于1.5wt%Pd-1.5wt%Au/Al2O3,10 min之內(nèi)便可以達(dá)到98.3%的轉(zhuǎn)換率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，升

4、高溫度加速反應(yīng)的進(jìn)行；增加甲酸濃度促進(jìn)TCE的降解，但是對(duì)于甲酸來說有抑制作用；增加催化劑濃度對(duì)甲酸和TCE降解均有促進(jìn)作用；增加TCE初始濃度會(huì)抑制甲酸和TCE的反應(yīng)速率。
　　催化劑表征結(jié)果表明，對(duì)于不同Pd負(fù)載量的Pd/MCM-41，TOF隨著Pd負(fù)載量的增大逐漸增大，但是當(dāng)Pd負(fù)載量大于1.5wt%時(shí)，其TOF值變化并不大。由Pd/MCM-41的XRD可知，隨著Pd負(fù)載量的增大，其衍射峰強(qiáng)度逐漸增大；由其TEM可知，隨著P