MnOx-TiO2催化劑的制備及其脫氯性能的研究.pdf

1、揮發(fā)性有機(jī)物的污染防治與減排是當(dāng)前我國(guó)大氣污染控制的重點(diǎn)工作。含氯揮發(fā)性有機(jī)污染物(CVOCs)對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康存在著持久性的污染和危害，其控制技術(shù)是當(dāng)前環(huán)境科學(xué)和工程領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。催化燃燒是分解CVOCs最為有效的手段之一，可在一定溫度條件下使其完全降解成無(wú)機(jī)物，但仍存在催化劑中毒或高氯代副產(chǎn)物等問題。因此有必要開發(fā)具有抗中毒的高效分解CVOCs的催化劑。
　　本文以氧化鈦(TiO2)為載體，過渡金屬氧化物MnOx為主要活

2、性組分，制備了負(fù)載型復(fù)合催化劑，以氯苯為模型化合物考察了催化劑的脫氯性能。首先以鈦酸丁酯為原料通過添加鹽溶液制備出球形TiO2，再通過沉積沉淀法制備MnOx/TiO2，重點(diǎn)考察了制備過程中錳鈦原子比、焙燒溫度、焙燒氛圍、載體形貌和助劑添加量對(duì)催化劑催化氧化活性的影響。通過掃描電鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)和氫氣-程序升溫還原(H2-TPR)等多種手段對(duì)催化劑材料的結(jié)構(gòu)、形貌和表面化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了分析。結(jié)果

3、表明，當(dāng)錳鈦比為0.6、450℃空氣條件下焙燒4h制得的催化劑對(duì)降解氯苯具有較高的活性。MnOx/TiO2催化劑中金屬離子的價(jià)態(tài)對(duì)反應(yīng)起到積極作用;其表面有數(shù)量較多的活性氧，優(yōu)化催化劑活性。250℃時(shí)，催化劑用量0.2g，N2(80％)+O2(20％)下對(duì)氯苯的降解達(dá)90％左右，于15h內(nèi)均保持較高穩(wěn)定性。球形載體利于活性組分的分散和活性位點(diǎn)的暴露，一定程度上促進(jìn)了催化分解氯苯的性能，Ce、Cu助劑的添加在一定程度上改善了催化劑的抗中毒

4、能力。
　　系統(tǒng)研究了催化燃燒工藝條件對(duì)催化降解氯苯的性能影響，考察了污染物的初始濃度、氧氣含量、水汽含量、反應(yīng)溫度的影響。研究結(jié)果表明，該催化材料更適用于低濃度含氯廢氣的處理。較高的氧氣含量使得催化劑的活性晶格氧得到充分補(bǔ)充，進(jìn)而獲得較高的催化活性。反應(yīng)體系中水汽存在時(shí)，由于水汽與污染物存在競(jìng)爭(zhēng)吸附而占據(jù)活性位，其催化活性低于無(wú)水系統(tǒng)，隨著溫度的升高，反應(yīng)所需的活化能降低，從而催化活性增強(qiáng)。
　　結(jié)合氧氣開關(guān)實(shí)驗(yàn)、多種材料