高效磁性介孔催化劑的合成及其催化性能的研究.pdf

1、論文題目：高效磁性介孔催化劑的合成及其催化性能的研究學(xué)科專業(yè)：工業(yè)催化學(xué)位申請人：吳曉濤指導(dǎo)教師姓名：李和興教授張防副教授摘要隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，社會的不斷進(jìn)步，化學(xué)工業(yè)造福人類的同時，也給帶來了一系列問題，如能源短缺、環(huán)境污染和生態(tài)破壞等，嚴(yán)重制約著人類社會和世界經(jīng)濟(jì)的進(jìn)一步發(fā)展。在催化領(lǐng)域中，根據(jù)綠色化學(xué)倡導(dǎo)的環(huán)保，節(jié)能減排理念，目前通過均相催化劑固載化，克服了傳統(tǒng)均相催化劑無法回收利用的缺點，可減少能源和物質(zhì)資源的消耗，降低催化劑

2、及其所生產(chǎn)化學(xué)品的成本，同時也減少了傳統(tǒng)催化劑可能造成的污染問題。此外，溶劑作為化學(xué)反應(yīng)過程的介質(zhì)，是化學(xué)污染的主要來源之～，因此將固載化催化劑應(yīng)用于綠色溶劑中有機(jī)反應(yīng)可同時減少有毒有害溶劑的污染。如何選擇催化劑載體是構(gòu)建高效非均相催化體系的重要因素之一。介孔催化劑的研究已經(jīng)取得了長足的進(jìn)步，但催化劑的分離方式，活性組分種類及固載方式等還需進(jìn)一步拓展?；谝陨戏矫婵紤]，本論文開發(fā)了磁性介孔氧化硅作為載體的非均相催化體系，可實現(xiàn)催化劑的磁

3、性快速分離。論文選擇了稀土有機(jī)金屬絡(luò)合物，手性有機(jī)小分子和貴金屬金納米粒子作為活性中心固載于磁性介孔氧化硅，并實現(xiàn)有機(jī)合成中的應(yīng)用。同時，通過對這些催化劑的活性測試和結(jié)構(gòu)表征，分析催化劑構(gòu)效關(guān)系，為設(shè)計新型高效可循環(huán)使用的催化材料提供理論和實踐基礎(chǔ)。論文分為以下三部分：1)以丙基磺酸基配位基團(tuán)和苯基基團(tuán)修飾的多功能磁性介孔二氧化硅材料為載體，通過共價鍵嫁接法固載三氟甲基磺酸基稀土化合物(Yb(OTf)3)，該催化劑(Yb(OTf)2MC

4、MS)在水介質(zhì)MukaiyamaAldol反應(yīng)中顯示出良好的催化活性。同時，其催化性能優(yōu)于無介孔結(jié)構(gòu)，傳統(tǒng)MCM41和無苯基疏水基修飾的介孔氧化硅固載催化劑，甚至超過均相催化劑，這歸因于放射性短孔道的介孔結(jié)構(gòu)和苯基疏水基團(tuán)有利于反應(yīng)物的吸附和擴(kuò)散，從而減少傳質(zhì)阻力。此外，該催化劑可通過快速磁性分離并可重復(fù)使用多次且催化性能幾乎保持不變。AbstractWiththerapiddevelopmentofeconomyandtheprogr

5、essofthesocietythechemicalindustriesbringbenefittomankindAtthesametime，theyalsobringaseriesofproblerm，suchasenergyshortage，environmentpollutionandecologicaldestructionandSOonwhichseriouslymarictthefurtherdevelopmentofhur

6、mnsocietyandtheworldeconomyNowadays，throughimmobilingthehomogeneouscatalysttoovercometheissuethattraditionalhomogeneouscatalystscannotberecycled，reducetheconsumptionofenergyandmaterialresources，declinethecostofthecatalys

7、tandthechemicalproductionanddecreasethepollutionproblemsthattraditionalcatalystsmaycauseSolventisthemediuminthechemicalreactionprocess，whichisOneofthemainsourcesofcurrentchemicalpollutionTherefore，badingefficienthomogene

8、ouscatalystswereappliedingreensolventsinorganicreactionandtheyreducetheharmfulsolventpollutionHowtoselectcatalysts’supportisoneoftheimportantfactorstobuildefficientheterogeneouscatalysissystemResearchofmesoporouscatalyst

9、shasachievedgreatprogress，buttheseparationofcatalysts，kindsofactivecomponentandtheimmobilingwaysneedtobefurtherdevelopedBasedontheaboveseveralaspectstoconsiderthispaperdevelopedamagneticmesoporousmaterialasacarrierofhete

10、rogeneouscatalysissystem，torealizethemagneticquickseparationofheterogeneouscatalystsTherearerareearthorganometalcomplexs，organicsmallmoleculesandpreciousmetalsgoldnanoparticiesasactivecenters，whichimmobilizedonthemesopor

11、ousmaterials，andtheyrealizetheapplicationinorganicsynthesisAtthesametime，throughcomprehendingstructurecharacterizationandactivityofthesecatalysts，indepthanalysisofthestructure—activityrelationship，providestheoreticalandp

12、racticalbasistodesignanewefficientandreusablecatalyticmaterialsThispaperisdividedintothefollowingthreeparts：1)Usingpropylsulfonicacidgroupandphenylgrouptomodifythemultifunctionalmagneticmesoporoussilicaistobesupporterbyc