異戊二烯催化脫氫環(huán)氧化反應(yīng)研究.pdf

1、該工作的總體思路是合成不同的鉬金屬絡(luò)合物催化劑,均相催化異戊二烯環(huán)氧化反應(yīng),研究不同反應(yīng)條件對(duì)環(huán)氧化反應(yīng)性能的影響,找出催化劑活性最佳點(diǎn).通過(guò)考察催化環(huán)氧化反應(yīng)規(guī)律,探討異戊二烯催化環(huán)氧化反應(yīng)中的催化作用實(shí)質(zhì).為異戊二烯利用開(kāi)辟合適的新催化劑體系和新的工藝路線的可行性提供理論基礎(chǔ).該論文具體內(nèi)容分為三部分,簡(jiǎn)述如下:第一章概括介紹環(huán)氧化反應(yīng)在有機(jī)合成中的應(yīng)用,均相催化環(huán)氧化反應(yīng)的研究狀況,包括環(huán)氧化反應(yīng)的催化劑,氧化劑及反應(yīng)機(jī)理等,并提

2、出了該論文的研究依據(jù)和設(shè)想.第二章合成了鉬一乙酰丙酮配合物,經(jīng)元素分析儀、熱重儀、傅立葉紅外光譜儀、紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)、核磁共振儀等分析儀器表征,確定該配合物的組成和可能的結(jié)構(gòu).第三章合成了以Salen為配體的鉬配合物,經(jīng)過(guò)與第二章相同的分析儀器表征,確定該配合物的組成和可能的結(jié)構(gòu)式.首次采用均相MoO<,2>(Salen)催化劑,以過(guò)氧化氫為氧化劑,成功地使異戊二烯脫氫環(huán)氧化生成3-甲基呋喃,且選擇性達(dá)到93.9﹪,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于MoO<,

3、2>(acac)<,2>,是均相有機(jī)催化合成3-甲基呋喃新的具有開(kāi)發(fā)應(yīng)用價(jià)值的催化劑.還分別考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間和催化劑含量等因素的影響.該章結(jié)果為:發(fā)現(xiàn)另一催化劑MoO<,2>(Salen)能使異戊二烯脫氫環(huán)氧化合成3-甲基呋喃,在所研究范圍內(nèi)的最佳反應(yīng)條件下,異戊二烯轉(zhuǎn)化率達(dá)76.7﹪,3-甲基呋喃選擇性高達(dá)93.9﹪,產(chǎn)率達(dá)72.0﹪.使MoO<,2>(Salen)催化劑成為異戊二烯脫氫環(huán)氧化合成3-甲基呋喃有開(kāi)發(fā)應(yīng)用價(jià)值的催