輻射探測(cè)用Eu-(Lu,Gd)2O3閃爍陶瓷的制備和性能研究.pdf

1、閃爍材料是一類可以將高能射線或離子轉(zhuǎn)化成紫外-可見光的發(fā)光材料，在探測(cè)、原子核物理、醫(yī)學(xué)成像等領(lǐng)域發(fā)揮重要的作用。在閃爍材料的研發(fā)和應(yīng)用過程中，具有高密度、高光輸出、快衰減以及高抗輻照強(qiáng)度等性能的閃爍材料一直受到研究人員的歡迎。其中基于镥基有極高密度和有效原子序數(shù)的閃爍材料就成為研究人員材料開發(fā)的熱點(diǎn)，多種含镥元素的石榴石體系的閃爍材料已被商業(yè)化應(yīng)用。此外，具有高光產(chǎn)額的閃爍材料在實(shí)際應(yīng)用中更有優(yōu)勢(shì)，能量分辨率更高，成像更加的清晰。20

2、02年，具有這兩者優(yōu)異性能的Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷被研究人員A Lempicki等提出來(lái)，研究報(bào)道中，Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷用于X射線成像，Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷較單晶更加經(jīng)濟(jì)，比起X射線粉體屏有著更高的密度，更有利于獲得清晰的圖像。國(guó)外關(guān)于Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷的制備與性能研究被陸續(xù)的報(bào)道出來(lái)，隨后，對(duì)Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷的研究從單組分轉(zhuǎn)向多組分，即Eu∶(Lu，Gd)2O3閃爍陶瓷，Z.M.Seeley等和Rétot H

3、é1ène等報(bào)道多組分的Eu∶(Lu，Gd)2O3閃爍陶瓷具有更高的光輸出和較低的余輝，但是，高光學(xué)質(zhì)量的單組分Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷和多組分Eu∶(Lu，Gd)2O3閃爍陶瓷的制備較難，以及材料多種性能尚未研究清楚，這些都限制這類材料的應(yīng)用。
　　國(guó)內(nèi)對(duì)于Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷和多組分Eu∶(Lu，Gd)2O3閃爍陶瓷研究較少，大多僅限于粉體的研究，在透明陶瓷的制備技術(shù)上略低于國(guó)外大型公司、研究機(jī)構(gòu)，缺乏優(yōu)異光學(xué)性能的陶瓷的

4、同時(shí)，也使得國(guó)內(nèi)研究人員對(duì)于這類閃爍陶瓷的性能認(rèn)識(shí)不足。本課題在深入調(diào)研此類閃爍材料的發(fā)展后，提出研究制備Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷和多組分Eu∶(Lu，Gd)2O3閃爍陶瓷的工藝路徑，并在此之上，進(jìn)一步研究所制備閃爍陶瓷的多種性能。本論文可以分為以下三個(gè)部分。
　　論文第一部分:多組分的閃爍陶瓷制備較難，因此本實(shí)驗(yàn)采用先探索單組分的Eu∶LmO3閃爍陶瓷制備工藝，在此基礎(chǔ)上將Gd離子引入Eu∶Lu2O3體系中合成得到多組分的閃爍陶

5、瓷。制備高光學(xué)質(zhì)量的透明陶瓷就要解決兩個(gè)關(guān)鍵性問題，第一是適宜活性的原料粉體;第二是合適的燒結(jié)工藝以及工藝參數(shù)。本論文是采用自制陶瓷粉體原料，再結(jié)合真空燒結(jié)制備高光學(xué)質(zhì)量的透明閃爍陶瓷。研究了沉淀劑NH4HCO3/金屬離子的比值對(duì)前驅(qū)體、煅燒后的粉體的化學(xué)成分以及微觀形貌等影響，結(jié)果表明不同比值下制備的前驅(qū)體在化學(xué)成分和微觀形貌上相似，對(duì)于煅燒后粉體的微觀形貌以及晶粒尺寸影響較大;研究了前驅(qū)體的煅燒溫度對(duì)合成粉體的影響，研究結(jié)果表明隨著

6、煅燒溫度的升高，粉體的結(jié)晶性變好，當(dāng)達(dá)到1100℃時(shí)，粉體具有最優(yōu)的分散性，平均晶粒尺寸約為68nm;研究了NH4HCO3/金屬離子的比值、真空燒結(jié)溫度對(duì)陶瓷光學(xué)質(zhì)量、顯微結(jié)構(gòu)的影響，結(jié)果表明比值為4.0時(shí)，陶瓷有著最高的透過率，真空溫度為1600-1850℃，經(jīng)測(cè)試真空溫度為1825℃時(shí)，陶瓷的透過率最高。
　　論文的第二部分:退火有利于改善陶瓷的性能。對(duì)實(shí)驗(yàn)中制備的高透過率的Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷退火前后的性能進(jìn)行研究。退火

7、后陶瓷的光學(xué)透過率降低，原因是退火后陶瓷內(nèi)部的顯微氣孔發(fā)生了膨脹，通過吸收光譜測(cè)試，發(fā)現(xiàn)退火后出現(xiàn)間隙氧(O")的吸收，表明退火過程生成了O"，在空氣中退火消除了氧空位等缺陷，有利于提高光致激發(fā)、輻射激發(fā)強(qiáng)度以及材料的光輸出，對(duì)比測(cè)定Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷的光輸出為BGO的10倍。在優(yōu)化透明陶瓷制備路徑之后，制備了不同Eu濃度摻雜的Lu2O3透明閃爍陶瓷，研究了濃度系列樣品的晶體結(jié)構(gòu)、光譜性能、光致發(fā)光的激發(fā)機(jī)制以及輻射激發(fā)機(jī)制，研究

8、結(jié)果表明，隨著Eu離子的濃度增加，Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷的晶胞常數(shù)增加，系列樣品的都為立方結(jié)構(gòu)，光致發(fā)光的激發(fā)機(jī)制和Eu離子的濃度無(wú)關(guān)，光致發(fā)光和輻射發(fā)光強(qiáng)度都是隨著Eu離子濃度增加強(qiáng)度先增加后下降，超過3at％Eu濃度時(shí)，會(huì)發(fā)生濃度猝滅。
　　論文的第三部分:在制備單組分Eu∶Lu2O3閃爍陶瓷的基礎(chǔ)上，成功制備出較高光學(xué)質(zhì)量的多組分Eu∶(Lu，Gd)2O3閃爍陶瓷。研究了真空燒結(jié)溫度對(duì)Eu∶(Lu，Gd)2O3閃爍陶瓷透過