幾個A+BC體系反應(yīng)的立體動力學(xué)研究.pdf

1、分子反應(yīng)動力學(xué)是從原子、分子層次出發(fā)研究化學(xué)反應(yīng)微觀動態(tài)和機理的科學(xué)。近幾十年來，隨著實驗技術(shù)和理論計算方法的改進，分子反應(yīng)動力學(xué)研究已取得很大進展，并深入到態(tài)一態(tài)反應(yīng)過程的研究。反應(yīng)動力學(xué)研究的目的就是理解反應(yīng)過程本身，立體動力學(xué)是理解化學(xué)反應(yīng)過程中的一個重要手段。 立體動力學(xué)是分子反應(yīng)動力學(xué)的前沿研究領(lǐng)域，它主要研究化學(xué)反應(yīng)過程的矢量相關(guān)以及反應(yīng)物和產(chǎn)物的空間取向問題。矢量性質(zhì)的重要性在于化學(xué)反應(yīng)從本質(zhì)上來說是各向異性的，這

2、種各項異性由控制原子間相互作用及聯(lián)系反應(yīng)物與產(chǎn)物的勢能面誘導(dǎo)產(chǎn)生。 本文采用準經(jīng)典軌線理論和準三體模型對Ca+CH3I反應(yīng)體系、Ba+C3H7Br反應(yīng)體系、Xe++-HCl反應(yīng)體系的立體動力學(xué)性質(zhì)進行了深入的理論研究。本論文的第一章緒論部分簡要介紹了分子反應(yīng)動力學(xué)以及立體動態(tài)學(xué)的發(fā)展和研究現(xiàn)狀。第二章介紹了準經(jīng)典軌線計算理論方法，同時介紹了勢能面和準三體近似模型的知識。第三章介紹了反應(yīng)中矢量相關(guān)性理論方法的經(jīng)典處理。第四章中采用

3、準經(jīng)典軌線方法，在LEPS勢基礎(chǔ)上計算了Ca+CH3I→CaI+CH3在不同碰撞能下的矢量相關(guān)，計算了質(zhì)心系中四個廣義極化微分反應(yīng)截面(2π/σ)(dσ00/dω1)、(2π/σ)(dσ20/dω1)、(2π/σ)(dσ21-/dω1)、(2π/σ)(dσ22+/dω1)k-j兩矢量相關(guān)的P(θr)分布、k-k'-j'三矢量相關(guān)的極角分布P(φr)以及用θr和φr表示的產(chǎn)物轉(zhuǎn)動角動量的空間分布。第五章中采用準經(jīng)典軌線方法，在LEPS勢基