多原子分子反應(yīng)體系的量子含時(shí)動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、碩士學(xué)位論文 中文摘要多原子分子反應(yīng)體系的量子含時(shí)動(dòng)力學(xué)研究( 中文摘要)近年來， 隨著量子散射理論的發(fā)展和計(jì)算能力的提高， 多原子分子反應(yīng)的量子動(dòng)力學(xué)研究受到了 人們的極大關(guān)注， 態(tài)一 態(tài)化學(xué)反應(yīng)第一性原理研究將成為量子散射計(jì)算的主 要任務(wù)。 在過去的 二十年里， 量子散射理論得到了 很大的發(fā)展， 人們已 經(jīng)可以 對(duì)四原子反應(yīng)進(jìn)行嚴(yán)格的量子計(jì)算。 然而化學(xué)和生物領(lǐng)域涉及的是更多個(gè)原子的反應(yīng)，因此，在目 前的計(jì)算能力下， 為了對(duì)多原子分

2、子反應(yīng)進(jìn)行精確定量的動(dòng)力學(xué)計(jì)算， 發(fā)展一些實(shí)際可行的約化維數(shù)計(jì)算方法是非常必要的。 為此， 人們提出了一些用來處理多原子體系反應(yīng)的約化維數(shù)方法， 如絕熱修正法、 固定幾何性質(zhì)近似法、以 及量子一 經(jīng)典動(dòng)力學(xué)方法等。本 文引 進(jìn)了 一種 新的 約化 維數(shù) 模型 一半 剛體 振動(dòng)轉(zhuǎn) 子靶 ( S V R T ) 模型。 S V R T 模型 是一個(gè)處理多原子體系反應(yīng)的約化模型， 它對(duì)反應(yīng)分子的空間轉(zhuǎn)動(dòng)作了 精確處理， 而反應(yīng)分子的空間動(dòng)力學(xué)

3、性質(zhì)在多原子分子反應(yīng)中占 有非常重要的地位，因 此， S V R T 模型保持了反應(yīng)體系的空間動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。本 文運(yùn)用單原 子與多 原 子分 子反 應(yīng)的S V R T 模型， 首次 對(duì)反 應(yīng)D + C D 4 - ) } C D 3 + D z 進(jìn)行了 動(dòng) 力學(xué) 研究。 選 取這個(gè)反 應(yīng)體系的 原因 有二: 其一， D 十 C D 4 - * C D 3 + D : 反 應(yīng)是一 個(gè)典型的單原子與多原子分子的反應(yīng)。 其二， 這個(gè)體系在

4、實(shí)驗(yàn)上可以 測(cè)量。 因 此， 得到的結(jié)果對(duì)實(shí)驗(yàn)研究具有重要的參考意義， 同時(shí)也有助于對(duì)更復(fù)雜的體系開展研究。目 前對(duì)該反應(yīng)體系，尚無全維量子動(dòng)力 學(xué)精確解。根據(jù)這個(gè)理論 ，將反應(yīng)多原子分子 C D ; 看作雙原子分子 D - C D 3 ，反應(yīng)D 十 C D 4 - 4C D 3 + D Z 看作 單 原 子一 雙 原 子反 應(yīng)， 把 體 系的 反 應(yīng) 簡(jiǎn) 化 為一 個(gè)四 維 散 射問 題。在計(jì)算中， 利用含時(shí) 波包法得到了反 應(yīng)體系的