強(qiáng)場(chǎng)下小分子多光子電離的含時(shí)波包動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、強(qiáng)激光場(chǎng)下分子的光電離和光解離已引起人們的多年的關(guān)注。相對(duì)于弱場(chǎng)來說，強(qiáng)激光場(chǎng)下原子和分子的動(dòng)力學(xué)行為表現(xiàn)出許多新的特征。含時(shí)波包方法作為物理化學(xué)重要分支，在研究分子反應(yīng)散射時(shí)已經(jīng)被證明是一種非常有效的方法，其理論框架在分子物理和場(chǎng)與物質(zhì)相互作用等研究領(lǐng)域也有著廣泛的應(yīng)用。含時(shí)波包法有許多優(yōu)點(diǎn)，除了數(shù)值計(jì)算上的高效率外，該方法還為動(dòng)力學(xué)提供了物理意義明確而直觀的圖像，它既具有經(jīng)典的直觀，又不乏量子力學(xué)的準(zhǔn)確。另外，含時(shí)量子波包法尤其適用

2、于研究體系隨時(shí)間演化的問題。 目前對(duì)強(qiáng)場(chǎng)下分子的光電離動(dòng)力學(xué)行為的理論研究主要集中在一些小分子上。對(duì)小分子的動(dòng)力學(xué)理論處理中，一維兩態(tài)問題是最簡(jiǎn)單的情況。對(duì)強(qiáng)場(chǎng)下小分子多光子電離的處理不僅對(duì)處理大分子的強(qiáng)場(chǎng)效應(yīng)有借鑒作用，對(duì)理解和實(shí)施原子與分子過程的激光操控也具有重要的理論和實(shí)踐意義。 共振增強(qiáng)多光子電離光電子能譜(REMPIPES)技術(shù)是研究小分子激發(fā)態(tài)的有效手段。本論文利用量子力學(xué)含時(shí)波包傳播中的分裂算符-傅立葉變換

3、方法研究強(qiáng)場(chǎng)下雙原子分子RbI的1+3多光子電離時(shí)間分辨光電子能譜。主要進(jìn)行了以下幾個(gè)方面的工作： (1)首先給出了RbI分子1+3多光子電離的理論模型，并寫出模擬過程的含時(shí)Schr(o)dinger方程。由于電離過程涉及到兩個(gè)離子態(tài)，模擬過程同時(shí)考慮了三光子電離過程和自電離過程。 (2)利用分裂算符-傅立葉變換方法演化波包，模擬得到了不同探測(cè)—延遲時(shí)間下RbI分子1+3多光子電離的光電子能譜。由于模擬過程同時(shí)考慮了兩個(gè)

4、電離過程，所得光電子能譜由兩部分信號(hào)組成。 (3)通過對(duì)時(shí)間分辨光電子能譜進(jìn)行分析，得到了強(qiáng)場(chǎng)對(duì)RbI分子勢(shì)能面施加影響的信息。結(jié)果表明，泵浦-探測(cè)延遲時(shí)間對(duì)光電子能譜的強(qiáng)度和位置均有影響，而這種影響實(shí)質(zhì)上是由于強(qiáng)場(chǎng)的存在改變了相關(guān)勢(shì)能面的位置以及存在勢(shì)能面之間的交叉所導(dǎo)致的。所得結(jié)論不僅有助于理解強(qiáng)場(chǎng)下分子的動(dòng)力學(xué)行為，而且對(duì)實(shí)現(xiàn)激光控制化學(xué)反應(yīng)也有意義。 論文共分為五章。第一章為綜述，主要從總體上介紹了分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)