LaErO-,3-基陶瓷的合成及其電性能研究.pdf

1、高溫質(zhì)子導(dǎo)體因其在氫傳感器、固體氧化物燃料電池(SOFC)、水蒸氣電解器、氫的分離與純化、有機(jī)物的氫化和脫氫化、常壓合成氨、核聚變反應(yīng)堆廢氣中氫同位素的回收等電化學(xué)裝置及膜反應(yīng)器方面具有重要的應(yīng)用價(jià)值和廣泛的應(yīng)用前景，已引起了人們的廣泛關(guān)注。 本研究通過(guò)高溫固相反應(yīng)法和微乳液法合成了La0.9Ba0.1Er1-xMgxO3-α(x=0.05，0.10，0.15，0.20)系列陶瓷樣品，以合成的樣品為固體電解質(zhì)、多孔性鉑為電極，分

2、別采用氣體濃差電池、交流阻抗譜和電化學(xué)氫分子透過(guò)等實(shí)驗(yàn)方法測(cè)定和研究了樣品在500～1000℃下各氣氛中的電導(dǎo)率、離子遷移數(shù)以及樣品的離子導(dǎo)電性能；測(cè)定并比較了兩種方法合成樣品的氫-空氣燃料電池性能；以La0.9Ba0.1Er0.85Mg0.15O3-α陶瓷樣品為固體電解質(zhì)，成功地進(jìn)行了常壓合成氨的研究。 研究取得的主要成果如下： (1)該系列樣品均為單一的斜方相鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。 (2)氫濃差電池電動(dòng)勢(shì)的實(shí)測(cè)值與理論

3、值吻合得很好，離子遷移數(shù)為1，表明該系列樣品在氫氣氣氛中是純的離子導(dǎo)體；干燥的氧濃差電池電動(dòng)勢(shì)實(shí)測(cè)值遠(yuǎn)低于理論值，表明樣品在干燥的高氧分壓氣氛中是一個(gè)氧離子與電子空穴的混合導(dǎo)體。 (3)研究了樣品在不同氧分壓氣氛中的導(dǎo)電性。結(jié)果表明，在低氧分壓pO2=10-7～10-20atm范圍內(nèi)，lgσ～lg(pO2)成水平直線關(guān)系，總電導(dǎo)率與氧分壓變化基本無(wú)關(guān)，樣品幾乎為純的離子導(dǎo)體，這與氫濃差電池電動(dòng)勢(shì)測(cè)定結(jié)果一致；而在高氧分壓(pO2

4、=10-5～1atm)下，總電導(dǎo)率隨氧分壓的增大而增大，樣品為離子和電子空穴的混合導(dǎo)體，這與干燥氧濃差電池電動(dòng)勢(shì)測(cè)定結(jié)果一致。 (4)研究了樣品的電化學(xué)氫透過(guò)(氫泵)性能。在較低的電流密度下，系列樣品的電化學(xué)氫分子透過(guò)速率的實(shí)測(cè)值與根據(jù)法拉第定律求得的理論值吻合得較好，由此求得樣品在氫氣氣氛中的質(zhì)子遷移數(shù)幾乎為1，這就證實(shí)了該系列陶瓷樣品在氫氣氣氛中是質(zhì)子導(dǎo)體。 (5)鎂在鉺位的摻雜量x對(duì)樣品的電導(dǎo)率有著顯著影響。在濕潤(rùn)

5、氫氣氣氛中，系列樣品中，x=0.15的陶瓷樣品具有最高的電導(dǎo)率，1000℃時(shí)電導(dǎo)率達(dá)到4.3×10-3S·cm-1，這與該樣品具有最大有效氧空位濃度有關(guān)，且高于單摻雜的La0.9Ba0.1ErO31000℃時(shí)的電導(dǎo)率。 (6)研究了兩種方法合成樣品的氫-空氣燃料電池性能，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在相同條件下兩種方法制備的樣品具有相當(dāng)?shù)娜剂想姵匦阅堋?(7)以La0.9Ba0.1Er0.85Mg0.15O3-α陶瓷樣品為電解池的固體電解