COS在氧化物上的反應(yīng)研究.pdf

1、該論文在研究大氣顆粒物及氧化物表面上CS<,2>復(fù)相反應(yīng)的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步研究了COS在氧化物上的催化氧化反應(yīng)以及光氧化反應(yīng),證實(shí)了CS<,2>在大氣顆粒物和氧化物上發(fā)生復(fù)相反應(yīng)的部分機(jī)理,并為大氣顆粒物與含硫有機(jī)物復(fù)相反應(yīng)的研究建立了初步的實(shí)驗(yàn)方法和條件,提供了初步的實(shí)驗(yàn)依據(jù).該文結(jié)論如下:1.在有氧氣存在的情況下,COS可以在部分氧化物如Al<,2>O<,3>、TiO<,2>上發(fā)生氧化反應(yīng)生成CS<,2>以及活性[S],活性[S]進(jìn)一

2、步生成單質(zhì)S或被氧化并以[SO<,4><'2->]的形式存在;2.其他氧化物如CaO、SiO<,2>、MnO<,2>、Fe<,2>O<,3>以及大氣顆粒物樣品對(duì)COS沒(méi)有催化氧化的能力;3.CS<,2>在大氣顆粒物和氧化物上的復(fù)相反應(yīng)研究曾發(fā)現(xiàn)CS<,2>與氧化物的復(fù)相反應(yīng)產(chǎn)物為COS,并推斷COS可以在部分氧化物如Al<,2>O<,3>表面上進(jìn)一步深度氧化生成CS<,2>以及S物種,該文證實(shí)了這一機(jī)理推論;4.以堿性Al<,2>O<,

3、3>為研究對(duì)象,在富氧的條件下,若只考慮室溫下COS在其表面多相催化為單質(zhì)S以及SO<,4><'2->的過(guò)程,反應(yīng)為:COS+[O]→CO<,2>+[S].5.該文還研究紫外光(熔凝石英紫外燈,~96％紫外光波長(zhǎng)為254nm,~4％紫外光波長(zhǎng)為185nm)照射下COS光氧化反應(yīng)情況,產(chǎn)物為CS<,2>、SO<,2>以及SO<,2>進(jìn)一步反應(yīng)后物種以[SO<,4><'2->]的形式存在.6.該文研究了在Al<,2>O<,3>或者TiO<,