堿土金屬改性SAPO-34催化甲醇制烯烴.pdf

1、甲醇制低碳烯烴（MTO）作為一種非常有發(fā)展?jié)摿Φ南N制備方法，近年來(lái)引起了人們的廣泛關(guān)注。開(kāi)發(fā)具有選擇性高，抗積碳能力強(qiáng)和再生性能好的催化劑是MTO研究的核心內(nèi)容。SAPO-34分子篩以其極高的甲醇轉(zhuǎn)化率和優(yōu)異的低碳烯烴生成選擇性成為目前MTO反應(yīng)較理想的催化劑。然而，在反應(yīng)過(guò)程中SAPO-34分子篩表面容易形成積碳，堵塞孔道，造成較短的催化壽命。因此，提高催化劑的抗積碳失活能力以延長(zhǎng)催化劑的壽命，成為MTO反應(yīng)研究的熱點(diǎn)。 本

2、文致力于研究堿土金屬（Mg，Ca，Sr和Ba）對(duì)SAPO-34進(jìn)行改性，以達(dá)到延長(zhǎng)催化劑壽命的目的。在常壓連續(xù)流動(dòng)固定床反應(yīng)器上研究了堿土金屬改性SAPO-34對(duì)MTO反應(yīng)的催化性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，Ba與其它堿土金屬相比在使催化劑壽命延長(zhǎng)方面表現(xiàn)最佳。Ba對(duì)SAPO-34用于MTO反應(yīng)催化壽命的影響與Ba的引入量的關(guān)系很大。少量Ba（0.5～1％）的添加對(duì)MTO反應(yīng)具有明顯的促進(jìn)作用，并提高了SAPO-34的抗積碳失活能力，使催化劑在WHS

3、V=2 h-1，450℃時(shí)的催化壽命相對(duì)延長(zhǎng)了27％。繼續(xù)增加Ba含量，催化劑壽命反而開(kāi)始減小。當(dāng)Ba含量增加至10％時(shí)，催化劑壽命甚至低于SAPO-34母體本身。XRD、FT-IR等手段分析表明，在6％Ba/SAPO-34和10％Ba/SAPO-34催化劑樣品上出現(xiàn)了可歸屬于BaO的特征峰，說(shuō)明超出此限量的Ba2+將聚集在分子篩孔道外形成BaO晶相。少量金屬Ba（0.5～1％）的引入，使甲烷、乙烷、丙烷和丁烷的生成受到了一定抑制，從而