高穩(wěn)定性介孔分子篩的合成、表征與催化性能的研究.pdf

1、介孔分子篩由于其大的比表面積，一維線性孔道分布均勻，其孔徑可在1.5～10nm調(diào)變等優(yōu)點(diǎn)，在多相催化、大分子物質(zhì)的吸附與分離等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景，自問(wèn)世以來(lái)引起了人們極大的興趣。但是介孔分子篩的（水）熱穩(wěn)定性低，限制了介孔分子篩的實(shí)際應(yīng)用。本文的主要研究目的就是為了尋找合成高（水）熱穩(wěn)定性介孔分子篩的合成方法，并對(duì)介孔分子篩進(jìn)行表征和催化性能的研究。 本文提出了兩步法合成高穩(wěn)定性介孔分子篩的合成方法，并且采用兩步法合成出了（水

2、）熱穩(wěn)定性較高的含Co、Ni的介孔分子篩。提出了將層狀材料引入介孔分子篩孔壁來(lái)提高介孔分子篩（水）熱穩(wěn)定性的方法，以含Ni皂石為前驅(qū)物合成出了高（水）熱穩(wěn)定性的含Ni介孔分子篩，以天然粘土為原料合成出高（水）熱穩(wěn)定性的介孔分子篩。水熱法合成出了介孔TiO<,2>分子篩。 采用XRD、FT-IR、TEM、TPR、AFM、TG／DSC、比表面積孔徑測(cè)定以及元素分析的實(shí)驗(yàn)方法對(duì)所合成的介孔分子篩進(jìn)行了表征。結(jié)果表明：采用兩步法合成可以

3、提高介孔分子篩的（水）熱穩(wěn)定性，MCM-41介孔分子篩經(jīng)850℃焙燒3h仍然具有一定的介孔結(jié)構(gòu)，并且100℃水熱處理10天介孔結(jié)構(gòu)沒(méi)有受到破壞。含Ni和含Co的介孔分子篩具有一定的（水）熱穩(wěn)定性，并且合成時(shí)加料方式的不同影響介孔分子篩的（水）熱穩(wěn)定性。兩步水熱法可以進(jìn)行含Co介孔分子篩的粒徑控制，制備納米級(jí)粒徑的含Co介孔分子篩。以含Ni皂石為前驅(qū)物所合成的含Ni介孔分子篩經(jīng)850℃熱處理3h或100℃水熱處理10天，介孔的有序性沒(méi)有受

4、到破壞，以天然粘土為原料所合成的介孔分子篩也具有相似的（水）熱穩(wěn)定性，說(shuō)明層狀材料引入介孔分子篩的孔壁可以增加介孔分子篩的穩(wěn)定性，并且穩(wěn)定性與介孔孔壁中層狀材料的穩(wěn)定性相關(guān)。介孔TiO<,2>的介孔結(jié)構(gòu)能穩(wěn)定到350℃，溫度過(guò)高會(huì)造成孔道的坍塌，并且采用萃取法脫除模板劑可以得到較好的孔道結(jié)構(gòu)。 介孔分子篩的催化活性研究表明：不含Ni的介孔分子篩本身對(duì)苯加氫反應(yīng)沒(méi)有催化活性，負(fù)載Pt后具有一定的催化活性，含Ni介孔分子篩具有較高的