芳烴Friedel-Crafts酰基化反應固體酸催化劑的研究.pdf

1、芳香酮類化合物是一類重要的化工產(chǎn)品，廣泛用于醫(yī)藥、農(nóng)藥、涂料的生產(chǎn)。Friedel-Crafts?；磻呛铣煞枷阃惢衔锏闹饕椒?。目前所使用的催化劑普遍存在污染環(huán)境且難回收等問題。為此，本文設計并制備了一系列高效的固體酸催化劑，用于催化芳烴的Friedel-Crafts?；磻?。
　　1、通過對金屬氧化物和載體的研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e2O3/HY對間二甲苯與苯甲酰氯的反應具有優(yōu)異的催化性能。在優(yōu)化的條件下，苯甲酰氯的轉化率高達9

2、9.5％，2,4-二甲基二苯甲酮的選擇性為94.5%。此外，F(xiàn)e2O3/HY對富電子芳烴的?；磻憩F(xiàn)出較高的催化活性。通過BET、NH3-TPD和Py-IR表征發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e2O3的摻雜沒有增加HY的比表面積、孔容和總酸量，但是Fe2O3/HY的Lewis酸量明顯多于HY分子篩，從而使得Fe2O3/HY對此?；磻哂袃?yōu)良催化性能。
　　2、通過對?；噭┊a(chǎn)生親電質點機理的研究發(fā)現(xiàn)，TPA/TiO2的總酸量尤其是 Br?nst

3、ed酸量較多，使乙酸酐質子化，有助于酰陽離子的形成，因而具有較高的催化活性。而FeTPA/TiO2因具有較高的Lewis酸性，更容易與苯甲酰氯結合，促進苯甲酰正離子的形成，因而其催化性能優(yōu)異。當 FeTPA的負載量為30wt%，F(xiàn)eTPA/TiO2的比表面積和微孔孔容均最大，對間二甲苯與苯甲酰氯的反應具有極高的催化活性；然而，當 FeTPA/TiO2的焙燒溫度高于300℃，活性組分開始分解，催化劑失活。
　　3、活化的Fe-MIL

4、-101存在較強的Lewis酸性，且這種催化劑的孔道尺寸較大，底物更容易進入其孔道內且與不飽和配位的金屬位點作用，因此其對間二甲苯的苯甲?；磻哂袠O高的催化活性。在最優(yōu)的反應條件下，苯甲酰氯轉化率高達99.43%，產(chǎn)物的選擇性為94.58%。此外，F(xiàn)e-MIL-101僅適用于以酰氯為?；噭┑孽；磻?。
　　4、以三聚氯氰和間苯二酚為原料，F(xiàn)e2O3為催化劑，THF為溶劑，制備了三（2,4-二羥基苯基）-1,3,5-三嗪，產(chǎn)率