介孔分子篩MCM-41基新型多位點(diǎn)離子液體復(fù)合材料的合成及協(xié)同捕獲CO2性能.pdf

1、CO2是一種主要的溫室氣體，其排放對地球造成許多不利影響。我國的CO2氣體以燃煤電廠為主要排放源之一，因此，開展化石燃料煙氣中 CO2捕集與分離技術(shù)的研究，對于推動 CO2減排，減緩氣候變化，實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。
　　離子液體以其不揮發(fā)、循環(huán)穩(wěn)定性好、結(jié)構(gòu)可調(diào)等優(yōu)點(diǎn)被用于 CO2捕獲。但其成本高、粘度大阻礙 CO2的高效吸收，限制其工業(yè)應(yīng)用。因此將離子液體負(fù)載無機(jī)多孔材料形成固載化離子液體具有實(shí)際意義。
　　本文

2、合成兩種新型多位點(diǎn)協(xié)同作用的離子液體[P4444][2-Op]和[N4444][2-Op]并通過浸漬蒸發(fā)法負(fù)載于無機(jī)多孔材料 MCM-41及擴(kuò)孔型MCM-41（PE-MCM-41）形成復(fù)合材料具有高的 CO2吸附量、好循環(huán)穩(wěn)定性且快吸附速率。本文主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下：
　?。?）以四丁基氫氧化磷（[P4444]+）及四丁基氫氧化銨（[N4444]+）為陽離子，2-羥基吡啶（2-Hp）為陰離子合成新型多位點(diǎn)功能化離子液體[P444

3、4][2-Op]和[N4444][2-Op]，并利用紅外（IR）及核磁共振（NMR）對物質(zhì)進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征，證實(shí)成功合成離子液體。
　?。?）采用浸漬-蒸發(fā)法將不同量的離子液體[P4444][2-Op]負(fù)載于載體MCM-41上制得復(fù)合材料（命名為PM-ws）。系統(tǒng)地考察復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)及性能。結(jié)果表明，分子篩MCM-41孔道內(nèi)負(fù)載[P4444][2-Op]后仍保持有序介孔結(jié)構(gòu)。復(fù)合材料PM-5具有較高熱穩(wěn)定性，熱穩(wěn)定性達(dá)420℃。

4、>　?。?）考察離子液體的負(fù)載量、吸附溫度、CO2分壓等對CO2捕獲性能影響。結(jié)果表明，復(fù)合材料的CO2吸附量隨[P4444][2-Op]負(fù)載量增加呈現(xiàn)先增加后減少趨勢。通過協(xié)同效應(yīng)作用，PM-5具有最高CO2吸附量可達(dá)1.21 mmol/g。循環(huán)十次，吸附量仍為原來96％。低溫和高分壓對CO2吸附有利。
　　（4）制備擴(kuò)孔型載體PE-MCM-41，將[P4444][2-Op]和[N4444][2-Op]分別負(fù)載于PE-MCM-4

5、1形成復(fù)合材料PE-MP-ws和PE-MN-ws。復(fù)合材料仍保持較高熱穩(wěn)定性，PE-MP-5熱穩(wěn)定性仍為420℃；PE-MN-5到PE-MN-15的熱穩(wěn)定性增加到166℃。然而，PE-MCM-41具有較大的孔徑及孔體積利于離子液體進(jìn)入且保持較大的孔道結(jié)構(gòu)，這有利于CO2吸附。PE-MP-10和PE-MN-15的CO2吸附量分別為為1.66 mmol/g和1.08 mmol/g。
　?。?）PE-MP-10和PE-MN-15樣品循環(huán)