乙烯基修飾的微孔二氧化硅膜制備及氫氣分離研究.pdf

1、無定形微孔SiO<,2>膜具有較高的H<,2>滲透率以及氣體選擇性，是高溫下最有前景的H<,2>分離材料之一。但因?yàn)槲⒖譙iO<,2>膜的強(qiáng)親水性，其水熱穩(wěn)定性需要提高。 本論文主要研究用乙烯基團(tuán)修飾微孔SiO<,2>膜以提高其疏水性，進(jìn)而提高其水熱穩(wěn)定性，并研究H<,2>在疏水微孔SiO<,2>膜中的輸運(yùn)和分離行為。論文采用溶膠-凝膠法，用乙烯基三乙氧基硅烷(TEVS)代替部分正硅酸乙酯(TEOS)，通過兩者共水解縮合反應(yīng)，制

2、各均一穩(wěn)定的SiO<,2>溶膠；SiO<,2>溶膠在潔凈室條件下，采用dip-coating方法涂膜，得到以γ-Al<,2>O<,3>/α-Al<,2>O<,3>為支撐體的微孔SiO<,2>膜。應(yīng)用掃描電鏡(SEM)、N<,2>吸附、光學(xué)接觸角測(cè)量?jī)x、熱重分析(TG)以及<'29>Si魔角旋轉(zhuǎn)固體核磁共振(<'29>Si MAS NMR)等測(cè)試手段表征產(chǎn)物的形貌、孔結(jié)構(gòu)和疏水性能，并探討乙烯基修飾的微孔SiO<,2>膜疏水機(jī)理。

3、 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，乙烯基修飾的SiO<,2>膜的孔結(jié)構(gòu)依然為典型的微孔結(jié)構(gòu)，孔徑在0.5nm左右，且分布狹窄；接觸角測(cè)量結(jié)果顯示修飾后SiO<,2>膜表現(xiàn)出良好的疏水性能，并且材料的疏水性隨著TEVS添加量的增加而增強(qiáng)；NMR結(jié)果證明修飾后樣品表面存在Si-C<,2>H<,3>基團(tuán)，并且隨著TEVS添加量的增加，Si-C<,2>H<,2>基團(tuán)濃度增加，Si-OH基團(tuán)濃度降低；將修飾前后的樣品置于相同潮濕環(huán)境下一段時(shí)間，發(fā)現(xiàn)修飾后樣品的孔結(jié)

4、構(gòu)幾乎沒有發(fā)生改變，而修飾前樣品的孔結(jié)構(gòu)由典型微孔結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榻榭捉Y(jié)構(gòu)，孔結(jié)構(gòu)發(fā)生了非常明顯的改變。 氣體滲透與分離實(shí)驗(yàn)表明，隨著溫度的升高，H<,2>滲透率不斷增大，當(dāng)溫度達(dá)到300℃時(shí)，H<,2>滲透率達(dá)到1.79×10<'-7> mol·m<'-2>s<'-1>Pa<'-1>， H<,2>/CO<,2>分離系數(shù)大于7，大于Knudsen擴(kuò)散的滲透選擇性因子，說明H<,2>在乙烯基修飾的微孔SiO<,2>膜中的輸運(yùn)遵循微孔擴(kuò)散