可回收磁性材料CoFe2O4-GO催化PMS降解染料廢水的性能研究.pdf

1、近年來，基于硫酸根自由基（SO4-·）的高級氧化技術(shù)引起了人們的重視，SO4-·的氧化還原電位比傳統(tǒng)的羥基自由基(·OH)更高，適宜的pH范圍廣，失活率小，高的礦化程度及對環(huán)境更加友好。均相的催化氧化體系雖然反應(yīng)速度快，操作簡單但其產(chǎn)生的過渡金屬離子可能會對環(huán)境造成二次污染且催化劑難以回收再利用。而非均相催化體系是針對上述均相催化體系的不足而做出的改變，有效解決了上述均相催化體系所存在的兩大缺陷。本文將CoFe2O4負(fù)載到氧化石墨(GO

2、)之上制備了新型的可磁性回收復(fù)合催化劑CoFe2O4/GO并用此催化劑研究了非均相的催化體系CoFe2O4/GO/PMS降解以酸性橙Ⅱ作為模型化合物的印染廢水的性能，考察了此催化劑的活性及穩(wěn)定性，催化劑經(jīng)使用后溶液中的鈷離子和鐵離子的溶出量，及無機(jī)鹽離子對降解過程的影響。本論文主要的研究內(nèi)容如下所示:
　　(1)催化劑的制備及表征
　　以天然鱗片石墨為原料，采用改進(jìn)的Hummer法制備氧化石墨，以氧化石墨作為前驅(qū)體，在水溶液

3、中用水熱法將納米級的CoFe2O4負(fù)載到GO形成負(fù)載型復(fù)合催化劑CoFe2O4/GO。采用XRD、FT-IR、Raman、SEM、TEM、XPS、VSM等表征手段對制備的GO、CoFe2O4及CoFe2O4/GO進(jìn)行相關(guān)的表征測試，表征的結(jié)果表明CoFe2O4成功負(fù)載到GO之上。制得氧化石墨烯層間距為0.796nm，表面較光滑且邊緣處有氧化石墨烯特有的褶皺，片層上還有大量的羧基、羥基、環(huán)氧基等含氧官能團(tuán)，促進(jìn)了CoFe2O4/GO的生成

4、。粒徑范圍在5-6nm的CoFe2O4均勻分散在GO的表面，CoFe2O4的晶格間距為0.348nm。
　　(2)復(fù)合催化劑的活性及穩(wěn)定性測試
　　催化劑CoFe2O4/GO在非均相體系降解酸性橙Ⅱ的研究中表現(xiàn)出了較強(qiáng)的催化活性，反應(yīng)的最佳條件如下:需處理的酸性橙Ⅱ的濃度為0.2mM，反應(yīng)的pH值為中性，催化劑投加量為0.15g/L，氧化劑投加量為2mM，溫度為室溫。在最佳條件下，反應(yīng)最快可在8min內(nèi)降解完畢，COD去除率

5、達(dá)到90％以上。催化劑在循環(huán)使用4次后仍可在60min內(nèi)反應(yīng)完全，顯示出良好的穩(wěn)定性。催化劑經(jīng)過4次循環(huán)使用后，溶液中溶出的鈷離子和鐵離子濃度依然很低。
　　(3)無機(jī)鹽離子對反應(yīng)的影響
　　不同濃度的常見無機(jī)鹽離子對反應(yīng)的影響結(jié)果表明:PMS可以與H2PO4-反應(yīng)而生成H2PO5-，生成的H2PO5-還有可能與Co2+配位生成H2PO5--Co2+絡(luò)合物，加速酸性橙Ⅱ的降解速度，HCO3-可以增大酸性橙Ⅱ的降解速率，但當(dāng)H