多尺度耦合方法對碳納米管場致發(fā)射機制的模擬.pdf

1、由于碳納米管具有非常大的長-徑比，按照傳統(tǒng)的經(jīng)典理論它可能具有極大的場增強因子，這潛在的優(yōu)勢促使了人們對碳納米管場致發(fā)射理論和實驗的研究。基于量子化學的數(shù)值模擬是研究物性的一個優(yōu)秀的工具，理論上，它能通過解出薛定鄂方程的解，從而得到描述此物質的波函數(shù)。對于一個比較大的體系來說，嚴格求解薛定鄂方程的意義不大，況且須時很長。半經(jīng)驗方法于此是一個中庸之道，它的精度在普通計算物性來說已經(jīng)足夠，而它所需要的時間要比完全的第一性原理要少很多。然而，

2、一根碳納米管包含幾萬甚至幾十萬的原子，即使應用半經(jīng)驗方法也不能對它做整體的描述。多尺度耦合計算方法，是近年來針對大分子物性研究興起的。 利用多尺度和分而治之的方法，對不同電場中手性為(5，5)，管尖用半個足球烯飽和的單壁碳納米管場致發(fā)射進行了模擬，得到了可與實驗比擬的電場-電流曲線，總結出碳納米管不同于一般宏觀材料的發(fā)射機理。雖然理論和對無限長的碳納米管的模擬都證明，(5，5)管是一種金屬性納米管，然而模擬的結果顯示，單壁的碳納

3、米管能屏蔽管身的大部分電場，管尖部分卻不能被完全屏蔽。管尖金屬性的下降導致了勢壘隨電場的增大而降低，盡管管尖處的外場仍然得到增強，但模擬得到的場增強因子只有大約經(jīng)典金屬理論預言的1/3，勢壘的降低和場的增強共同塑造了碳納米管優(yōu)秀的場發(fā)射特性。 單壁碳納米管的直徑只有大約1個納米，尖端的電子結構對場致發(fā)射特性必然有極其重要的影響。不同的實驗上對尖端吸附氫原子碳納米管發(fā)射特性的優(yōu)劣得到結論并不一致，這與實驗設備和方法有很大關系。不僅

4、如此，理論上的研究也得到截然不同的結果，這與討論角度和所作近似有關．我們對尖端吸附了氫原子的碳納米管和尖端用半個足球烯飽和的閉口碳納米管進行了對比研究．由于尖端吸附的不同原子的極性不同，兩者的勢壘形狀很不相同。電子通過遂穿效應穿過勢壘而發(fā)射，勢壘的高低厚薄直接導致發(fā)射性能的不同。在這個比較中，氫飽和的開口碳納米管由于碳一氫鍵的極化，氫原子在管尖形成一個負電中心，削弱了勢壘，電子比較容易發(fā)射；而用半個足球烯飽和的閉口碳納米管，由于石墨層被

5、高度彎曲，原子間的距離緊密，電子具有相互排斥特性，因此管尖的π鍵伸出管外，在管外的正前方形成正電中心，提高了勢壘。因此氫飽和的開口碳納米管的發(fā)射性能比閉口管優(yōu)秀．場致發(fā)射的經(jīng)典理論為Fowler-Nordheim(FN)理論，建立在準平衡近似上的。實驗發(fā)現(xiàn)，不夠潔凈的碳納米管在高電流區(qū)域的發(fā)射電場-電流曲線(Ⅳ曲線)會偏離傳統(tǒng)的FN直線．若要考慮非平衡的效應，出射電流在數(shù)值上要跟費米面的變化自洽，在模擬中需要格外一個迭代過程來實現(xiàn)。在真