SrTiO-,3-鐵電薄膜同質(zhì)外延生長初期的理論研究.pdf

1、本論文選擇了密度泛函理論的第一性原理方法，對(duì)SrTiO3鐵電薄膜同質(zhì)外延生長初期進(jìn)行了理論模擬研究。所有計(jì)算均采用Materials Studio 4.0中的DMOl3軟件包。 首先，在激光分子束外延(LMBE)生長SrTiO3薄膜過程中，激光閃蒸出的sr、Ti、O原子的微觀反應(yīng)過程及粒子形態(tài)，是SrTiO3薄膜生長初期形成的關(guān)鍵過程。我們研究了sr、Ti、O原子在真空中的優(yōu)先反應(yīng)過程和形態(tài)，計(jì)算研究了SrO、TiO2和SrTi

2、O3分子形成的反應(yīng)機(jī)理，獲得了相應(yīng)的中間體和過渡態(tài)及反應(yīng)活化能。研究表明，SrO、TiO2、SrTiO3分子是LMBE外延生長SrTiO3薄膜初期的主要粒子形態(tài)。 當(dāng)SrO、TiO2分子在真空中形成后，將沉積在基底SrTiO3(100)表面，在基底表面吸附生長。SrTiO3(100)表面有2種終止結(jié)構(gòu)，分別為SrO層和TiO2層，我們分別表示為SrO-SrTiO3(100)和TiO2-SfriO3(100)表面。我們用DFT/G

3、GA方法優(yōu)化了表面，得到弛豫后穩(wěn)定的表面。在以上研究的基礎(chǔ)上，我們用從頭計(jì)算分子動(dòng)力學(xué)方法分別模擬了SrO和TiO2分子在弛豫后的2種終止結(jié)構(gòu)的SrTiO3(100)表面吸附過程。得到了SrO和TiO2分子在2種終止的SrTiO3(100)表面吸附過程中的運(yùn)動(dòng)軌跡及其在每個(gè)時(shí)刻的能量，并計(jì)算了相應(yīng)階段的吸附能。 通過吸附能的大小，我們可以得出在TiO2-SrTiO3(100)表面SrO分子比TiO2分子優(yōu)先吸附生長；而在SrO-

4、SrTiO3(100)表面TiO2分子比SrO分子優(yōu)先吸附生長。如此就形成了SrO層與TiOz層交替循環(huán)層狀生長，與相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究一致。 同時(shí)我們分別運(yùn)用Mulliken布居、前線軌道理論和態(tài)密度具體分析了SrO分子在TiO2-SrTiO3(100)表面的具體成鍵過程。結(jié)果與動(dòng)力學(xué)研究一致，都表明為SrO分子中的Sr原子先與基片表層的O結(jié)合，然后SrO分子的O與基片表層的Ti結(jié)合，SrO分子中的Sr-O鍵斷裂。 我們用同樣

5、的方法分析了TiO2分子在SrO-SrTiO3(100)表面具體成鍵過程，結(jié)果與動(dòng)力學(xué)研究一致，TiO2分子中的Ti原子與SrO-SrTiO3(100)表層的O原子先結(jié)合，然后TiO2分子中的O原子與SrO-SrTiO3(100)表層的sr原子產(chǎn)生微弱的化學(xué)作用。 從SrO分子在TiO2-SrTiO3(100)面和TiO2分子在SrO-SrTiO3(100)面的最終吸附構(gòu)型可以看出，最終的吸附模型跟SrTiO3晶胞的部分結(jié)構(gòu)很相