錒系核素和裂變產(chǎn)物鍶模擬固化體的制備和表征.pdf

1、燒綠石型稀土鋯酸鹽(Ln2Zr2O7，Ln=稀土元素)具有可同時(shí)固化多種錒系核素(An)且包容量高、化學(xué)穩(wěn)定性好以及抗輻照能力強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，是目前國際公認(rèn)的固化錒系核素的最理想基材。本文采用 Nd3+、Ce4+和89Sr2+分別為 An3+、An4+和90Sr2+的模擬核素，利用XRD、Raman、XPS、SEM和TEM技術(shù)手段，研究噴霧熱解方法制備：(1)稀土及復(fù)合稀土鋯酸鹽固化基材；(2)多價(jià)態(tài)、多核素共存的錒系核素和(3)錒系核素和裂

2、變產(chǎn)物90Sr共存條件下的模擬固化體的物相、價(jià)態(tài)、燒結(jié)體的顯微結(jié)構(gòu)。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下：
　　研究了以硝酸鋯和稀土硝酸鹽為原料噴霧熱解合成的各種目標(biāo)粉末的物相和晶體結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，1200oC合成的 Ln2Zr2O7(Ln=La、Nd、Eu和 Gd)，(La1–xLnx)2Zr2O7(Ln=Nd和 Gd)和(Nd1–xEux)2Zr2O7(x=0–1)均為純的燒綠石結(jié)構(gòu)；1200oC空氣環(huán)境中目標(biāo)產(chǎn)物Ce2Zr2O7由富Ce的

3、螢石相和富Zr的四方相兩相組成，在相同溫度石墨還原條件下，(Nd1–xCex)2Zr2O7(x=0–1)為純的燒綠石結(jié)構(gòu)，晶格常數(shù)a隨x的增加逐漸減小，Ce離子以4+價(jià)態(tài)為主；(1–x)LnO1.5–xSrO–ZrO2(Ln=La、Ce、Nd、Eu和Gd，x=0–1)三元系原位反應(yīng)合成的產(chǎn)物是由燒綠石Ln2Zr2O7相和正交結(jié)構(gòu)SrZrO3(晶胞參數(shù)a、b和c分別為0.5817 nm,0.8204 nm和0.5797 nm)相兩相組成。

4、
　　研究了模擬固化體在空氣氣氛高溫?zé)Y(jié)的相穩(wěn)定性和顯微結(jié)構(gòu)。在1500oC燒結(jié)24h，(Nd1–xCex)2Zr2O7(x=0–1)體材的密度在5.97–6.30 g/cm3之間(相對理論密度在95%–98%之間)，顆粒尺寸介于1μm~10μm之間，且隨著Ce含量x的增加而逐漸減?。粺Y(jié)體的物相隨 x的增加而變化，當(dāng) x=0–0.4區(qū)間是純燒綠石結(jié)構(gòu)，當(dāng)x=0.5–0.8區(qū)間是純螢石結(jié)構(gòu)，x=0.9樣品由螢石結(jié)構(gòu)和少量的四方相組