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1、以Gd2Zr2O7燒綠石作為錒系核素固化基材,利用高溫高壓技術(shù)對(duì)包容10wt%及20wt%模擬錒系核素的固化體進(jìn)行制備研究。通過X射線衍射、掃描電子顯微鏡、紅外光譜及EDS等手段對(duì)制備樣品進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征與分析,得到如下研究結(jié)果:
(1)在溫度1873K,壓力為5.2GPa條件下,保溫保壓10min可以得到單相的立方釓鋯燒綠石化合物,并且具有較高的結(jié)晶度和致密度。
(2)以Gd2O3、ZrO2和Nd2O3(Nd3
2、+作三價(jià)錒系核素替代物)粉體作原料,按照化學(xué)計(jì)量關(guān)系Gd2-xNdxZr2O7(x=0.42和x=0.83)設(shè)計(jì)配方,對(duì)Gd2Zr2O7固化體的制備進(jìn)行了高溫高壓合成實(shí)驗(yàn)。在壓力分別為3GPa、3.5 GPa、4 GPa,溫度為1573K、1673K條件下,保溫保壓時(shí)間為15min,成功制備出單相燒綠石結(jié)構(gòu)的Gd2-xNdxZr2O7致密燒結(jié)體。通過晶胞結(jié)構(gòu)精修計(jì)算表明:在摻入Nd3+之后,都比原來增大104~10-5的數(shù)量級(jí)。
3、 (3)Gd2O3、ZrO2和CeO2(Ce4+作四價(jià)錒系核素替代物)粉體為反應(yīng)物,按化學(xué)式Gd2Zr2-xCexO7(x=0.45 and x=0.93)設(shè)計(jì)配方,對(duì)Gd2Zr2-xCexO7固化體進(jìn)行高溫高壓合成實(shí)驗(yàn)。在壓力分別為3GPa、3.5 GPa、4 GPa,溫度為1573K、1673K、1773K條件下,保溫保壓時(shí)間為15min,成功制備出固化10wt%模擬四價(jià)錒系核素的單相Gd2Zr2-xCexO7燒綠石基體,燒綠
4、石相為單一相并且具有較高的結(jié)晶度。在壓力分別為3GPa、3.5 GPa、4 GPa,溫度為1573K、1673K條件下,保溫保壓15min所制備出的固化20wt%模擬四價(jià)錒系核素的Gd2Zr2-xCexO7燒綠石基體出現(xiàn)了相分離。通過晶胞結(jié)構(gòu)精修表明:在摻入Ce4+之后,都比原來大104~10-5的數(shù)量級(jí)。
本研究方法為錒系核素固化體的制備研究提供了一種高效、快速的技術(shù)途徑,同時(shí)實(shí)現(xiàn)了固化體材料的合成和致密化,該方法對(duì)于開
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