氮雜大環(huán)化合物的合成、表征及性質(zhì)研究.pdf

1、本文設(shè)計(jì)合成了一系列氮雜大環(huán)配體及其部分金屬配合物并對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，同時對大環(huán)化合物的超分子組裝規(guī)律和大環(huán)金屬配合物的活化斷裂C-C鍵的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了研究，全文共分六章。 第1章為前言，綜述了大環(huán)配體及其金屬配合物的研究現(xiàn)狀，并對其今后的發(fā)展進(jìn)行了展望，同時對本論文的選題意義做了概述。 第2章合成了大環(huán)配體L<,1>并通過L<,1>與鄰苯二甲酸的加合物與水的超分子組裝合成了一個新的含(H<,2>O)<,10>環(huán)結(jié)構(gòu)單

2、元的一維水鏈。用元素分析、紅外光譜和熱重分析對其進(jìn)行了表征，并探討了影響水簇自組裝的因素。 第3章研究了以L<,1>為模板，通過模板法控制合成一系列的水簇，并探討了影響水簇可控合成的規(guī)律，通過研究發(fā)現(xiàn)，溶液中的陰離子和pH值對調(diào)控水簇的合成有重要的影響。 第4章在課題組之前研究的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步研究了大環(huán)雙核金屬配合物[Cu<,2(ClO<,4>)<,4>和[zn<,2<[ClO<,4>](ClO<,4>)對腈

3、化物C-C鍵活化斷裂的反應(yīng)機(jī)理。用元素分析、紅外光譜、紫外光譜、氣相色譜、電噴霧質(zhì)譜等方法對反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了表征，并闡明了影響反應(yīng)機(jī)理的主要因素。 第5章研究了氮雜大環(huán)配體L<,1>和L<,2>的N-烷基化反應(yīng)，合成了三種新的氮雜大環(huán)配體L<,3>、L<,4>和L<,5>。用元素分析、紅外光譜、電噴霧質(zhì)譜和X射線單晶衍射等方法對產(chǎn)物進(jìn)行了表征，探討了控制此類反應(yīng)的主要因素并對L<,3>超分子組裝進(jìn)行了初步研究。 第6章對整